ゼオライト担持貴金属触媒上でのメタン直接部分酸化反応に よるC1含酸素化合物合成

摘要

近年、石油に代わるエネルギー·炭素源として天然 ガスが台頭してきている。そこで天然ガスの主成分で あるCH4の基礎化成品への直接転換が可能な手法とし て、大気中に豊富に存在するO2を酸化剤として用い CH3OH を合成するメタン直接部分酸化反応が大きな注 目を集めてきた。1)しかし、安定なC-H 結合の活性化 には強力な活性酸素種が必要な一方で、CH3OH の逐次 酸化反応によるCO2への完全酸化反応により、高収率 なCH3OH 合成は容易でない。固体触媒上で623 K 以上 の温度が必要であったメタン直接部分酸化反応が、CO を反応系中に加えることで423 K以下で進行することか ら、CO 駆動型メタン直接部分酸化反応に関心が寄せら れてきた。2),3)たとえば、ZSM-5担持Rh(Rh-ZSM-5)触 媒上でCO 駆動型メタン直接部分酸化反応により、423 KにてC1化合物のCH3OH,HCOOHおよびC2化合物の CH3COOH が合成されることが報告された。しかし、 CH3OH選択率は15%程度であった。本研究では、CO駆 動型メタン直接部分酸化反応によるCH3OHの高選択率 合成が可能な新規触媒の開発を目指す。C1化合物とC2 化合物の合成が独立に進行することを明らかにし、Rh と異なる担持金属種とZSM-5と異なる構造を有するゼ オライトの利用によりCH3COOH 生成量を低減するこ とでCH3OHを高選択的に合成した。