尿素を窒素源とするZn-Ga 層状複水酸化物から GaN:ZnO への転換反応のメカニズムの解明

摘要

近年、資源枯渇やCO2 排出の観点から水素エネルギーが注目されている。CO2 の排出を伴わない水 素製造法確立のため、水分解反応が可能な光触媒材料に関する研究が盛hに行われている。そのなかで、GaN とZnO の固溶体である(Ga_(1-x)Znx)(N_(1-x)Ox) (以下GZNO)は、可視光で水を完全分解可能な安定な光触媒として はじめて報告された物質である[1]。GZNO では、従来法では酸化物の混合物を前駆体とする固相反応で合成 されるため、生成物中のGa と Zn の組成にムラが生じることが大きな課題となっている。さらに、毒性の高 いNH3 ガスを用いる合成プロセスを必要としており、安全面でも課題が存在する。そのような背景において 当研究室では、前駆体としてZn-Ga 層状複水酸化物(Zn-Ga LDH)、窒素源として低毒性の尿素を用いるGZNO の簡便かつ安全な合成プロセスを開発した[2]。しかし、尿素を窒素源として用いた窒化メカニズムについて は明らかにされていない。そこで本研究では、尿素を窒素源とするGZNO 形成の反応メカニズムの解明を目 的とした。種々の熱処理温度で作製した試料について、X 線回折(XRD)測定に加え、X 線吸収微細構造(XAFS) 解析によって、尿素から生成した窒素種の結合状態等を評価した。さら に、得られたGZNO の構造解析についても詳細に行った。