格子間ドーピングによる熱電銅硫化物コルーサイトの熱伝導率低減

摘要

コルーサイトCu_(26)T_2M_6S_(32) (T=V, Nb, Ta, Cr, Mo, W;M=Ge, Sn) は，高い出力因子と低い格子熱伝導率κlatのために，無次元性能指数ZTが673 Kで0.5–1.0に達する熱電材料である。[1–3] コルーサイトは，単純立方構造をとり，その単位胞中に66個の原子を含む。ここでカチオン（Cu, T, M）はそれぞれS4四面体中に位置する。この結晶構造は，同様の四面体構造を有するCuFeS2やCu3SbS4などと比較して複雑であり，このことが低いκlatの一因であると考えられている。[4] また，コルーサイトのκlatは，焼結温度を873 Kから973 K以上に高めると，強く抑制されることが知られている。[4] 我々は最近，973 K以上での焼結中にSが昇華するために，Sサイトの空孔に加えて， CuとSnのアンチサイト欠陥，格子間位置へのカチオンの侵入，およびCuサイトの分裂という多様な「欠陥」が生じることを確認し，これらがκlat抑制の原因であると結論した。[4] しかし，フォノン散乱に支配的な欠陥を同定するには至らなかった。そこで本研究では，格子間イオンがコルーサイトのκlatを抑制するかどうかを検証するため，κlatにおけるCuドープ効果を調べた。