Ni基催化剂上合成气甲烷化的多尺度模拟研究

摘要

煤制合成天然气是缓解我国天然气供需矛盾、实现煤炭清洁高效利用、推动能源转型发展的有效途径.合成气甲烷化是煤制天然气的核心技术,对其催化反应过程的研究是甲烷化研究领域的热点之一.本文采用包含密度泛函理论(DFT)与动力学蒙特卡洛(KMC)在内的多尺度模拟方法,研究了H2和CO活化解离、CH4及CO2的生成机制,考察了温度的变化对Ni基催化剂的产物选择性、积碳的影响机制.结果表明,在Ni3Fe(211)催化剂上,经由HCO中间体的H辅助CO解离路线是CH4的优先生成路线,C-O键断裂步是该路线的速率控制步骤.随温度的升高,CH4的选择性下降,催化剂表面积碳程度加剧.本研究成果加深了对该反应过程的认识和理解,并可为反应器设计提供有力支持.