氧化碳烟的MnOx(0.4)-CeO2催化剂表面活性物种研究

摘要

用柠檬酸络合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS等研究催化剂的结构和表面性质.结果表明柠檬酸络合燃烧法制备的MnOx(0.4)-CeO2-CA催化剂中更多的Mn进入CeO2的立方萤石结构,比表面积更大、氧空位、Mn4+和Ce4+更多,氧化还原性能更好,催化氧化碳烟的活性更高.O-在反应中起重要作用,Mn4+和Ce4+有利于氧化反应的进行,氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力,促进了碳烟的氧化.反应路径为O-溢出参与碳烟的氧化,部分晶格氧O2-补充O-,气相氧不断吸附到氧空位上得到活化生成O2-,O2-转化为O-(可进一步转化为O2-),O-迁移至碳烟颗粒表面参与反应,生成CO和CO2.