亚洲沙尘的演化和非均相光化学过程研究

摘要

沙尘表面的非均相化学对理解大气化学和辐射平衡至关重要.本研究于2009年春季在湖南衡山山顶(海拔1269米)进行了针对大气气体、气溶胶和气象参数的综合观测.研究目的主要关注于沙尘颗粒在传输过程中的化学演化和非均相光化学过程.观测期间捕获到两次沙尘暴个例,其中以4月25-26日发生的沙尘事件最为强烈.研究结果发现沙尘颗粒在传输过程中经历了显著的变化,二次成分(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)在粗粒子模态有明显富集.用光化学年龄“时钟”法来量化了沙尘气团的大气反应时间,发现二次水溶性离子在沙尘颗粒上的富集随气团老化程度而显著增加.基于本次观测,我们提出了一个针对含碳酸钙沙尘颗粒的4步演化过程,包含了从初始排放沙尘颗粒到吸湿性物质(及酸性物质)覆盖的沙尘颗粒.此外,本研究还在沙尘暴过程的日间发现了高浓度的亚硝酸盐生成,实验室研究在近期验证的NO2在TiO2沙尘表面的光催化转化成HONO的过程是最可能的成因.本研究验证了非均相光化学反应在实际大气中的存在及其潜在的重要性.