三价砷与镉在二氧化钛表面共吸附机理研究

摘要

随着工业的迅速发展,化工、电镀、冶炼、矿业等行业的生产过程中产生大量含有高浓度砷、镉等有毒物质的废水,导致砷、镉及其有毒化合物在环境中的浓度升高.以典型的酸性矿山废水为例,由于其中含有大量硫酸根(SO4)、砷(As)、镉(Cd)及其他重金属离子而极难处理.砷在天然水体中有高砷酸[As(Ⅴ)]和亚砷酸[As(Ⅲ)]两种存在形态.As(Ⅲ)的毒性是As(Ⅴ)的50倍以上.在pH＜9.3条件下,As(Ⅲ)主要以H3AsO3分子形态存在,导致As(Ⅲ)很难通过电荷作用被吸附,为As(Ⅲ)的去除增加了难度.为进一步探究As(Ⅲ)与Cd在TiO2上的微观吸附结构，用扩展X射线吸收精细谱研究了pH5条件下不同比例的As(Ⅲ)与Cd的吸附行为。As边EXAFS谱表明，Cd浓度与吸附顺序对As(m)在TiO2上的吸附结构没有影响，As(Ⅲ)以单齿形态吸附在Ti02上，As-Ti键长为3.34(A)，配位数为0.7-1.3。Cd边EXAFS谱表明，当As(Ⅲ)浓度较低时，存在Cd-Ti键和Cd-As键;当As(Ⅲ)浓度较高时，只有Cd-As键的存在。证明As(Ⅲ)会占用Cd的吸附位点，而Cd主要以Ti-O-As-O-Cd的形态形成表面沉淀。