强电离放电协同气液混溶制备·OH方法研究

摘要

本文针对强电离放电协同气液混溶制备羟基自由基(·OH)的过程进行研究.利用强电离放电产生高能电子,将O2解离、电离生成O3、O2+、O(1D)、O(3P)等活性粒子,经射流、空穴作用将这些气态活性粒子高效传质混溶于水溶液中,重新排列组合生成以·OH为主高活性粒子.为了研究上述过程·OH的生成机理,以4-羟基苯甲酸(4-HBA)为·OH捕捉剂,通过4-HBA与·OH反应生成3,4-二羟基苯甲酸(3,4-DHBA)对·OH进行间接定性分析,通过对反应最终生成CO2浓度对·OH进行间接定量分析.以此方法考察活性粒子浓度、温度和水溶液初始pH对强电离放电协同气液混溶制取·OH产量的影响.4-HBA和3,4-DHBA的含量通过高级液相色谱分析;水相中总残余氧化剂(TRO)的浓度采用DPD(N,N-二乙基-1,4-苯二胺)分光光度法检测;CO2的含量采用高温催化燃烧法分析.活性粒子剂量从1.11 mg/L增加到1.54 mg/L,·OH的产量由0.06 mg/L增加到0.12 mg/L.水体温度由10升至25 ℃,·OH的产量由0.18 mg/L下降至0.02 mg/L,当温度继续升高至30 ℃时,未检测到·OH.·OH的产量随着水体pH值从4增加至9而不断增加,当水体pH为9时,·OH的产量为0.16 mg/L.证实了强电离放电协同气液混溶确实有·OH生成,且增加活性粒子剂量、降低水体温度和提高水体pH值有利于提高·OH的产量.