惰性基底对于开发金团簇的固有催化活性的设计原理

摘要

金团簇的超低稳定性阻碍了对其固有活性(这对于揭示金的催化性能的起源至关重要)的理解.利用密度泛函理论包含多体效应的方法,本文旨在探明对于开发金团簇在碳纳米管上的固有催化活性的有效方法.研究发现多体范德华力作用对金团簇在碳纳米管上的活性甚至是其对氧气的活化都是必不可少的.此外,碳纳米管的曲率和掺杂被发现可以定性地改变金团簇在碳纳米管上物理吸附和化学吸附之间平衡关系,从而决定团簇的形貌、电荷态、稳定性以及活性,合理解释了实验结果.值得注意的是氮掺杂的小曲率碳纳米管,有效稳定了金团簇并且维持金团簇固有的几何/电子结构,能够成为开发利用金团簇固有活性的非常有前景的选择.