锂硫电池中的锂键化学

摘要

锂硫电池体系作为新兴的二次电池体系,具有能量密度高等方面的巨大优势.要实现锂硫电池的实际应用,最亟待解决的问题之一就是多硫化物的"穿梭效应".在锂硫电池放电过程中,具有非极性表面的纳米碳材料作为锂硫电池正极,很难对极性多硫化物提供足够的表面结合力和限制作用,导致多硫化物的溶解,扩散到负极表面发生反应,造成活性物质损失和容量的衰减.引入“锂键”这一化学概念进入锂硫电池体系。采用理论和实验相结合的手段对进行了锂硫电池正极界面相互作用进行了定量描述。分别选择了两种掺杂氮和未掺杂的固相碳材料进行NMR和电化学测试。结果证明，氮掺杂碳材料的7Li的NMR峰位向低场移动，表现出更强的界面相互作用，与模型分子得到的结果一致。通过对两种材料进行电化学测试，采用氮掺杂碳材料的电池正极初始容量达到1172 m Ah g-1,比未掺杂的高出约23 %。在200圈循环后，其比容量依然高达848 m Ah g-1，单圈衰减仅为0.14%；而未掺杂石墨烯循环后比容量仅为423 m Ah g-1。