微细通道内甲烷催化脱氢反应的DFT研究

摘要

采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,结合混合基组Genecp对甲烷在PtPt/PtNi两种催化剂表面脱氢反应的微观机理进行了研究。结果表明甲烷在催化剂上的脱氢过程是多通道多步的反应过程,从活化能来看,PtPt和PtNi两种催化剂上都是第一个C-H建的断裂最容易,但PtPt催化剂上的甲烷活化的脱氢路径B比路径A更容易发生。从反应速率来看,CH2→CH+H是整个过程的速控步骤,贵金属催化剂PtPt的催化活性高于PtNi.从积碳效果来看,PtNi比PtPt更易导致积碳的形成。