稀土-碱土-过渡金属类钙钛石(A<,2>BO<,4>)复合氧化物催化剂的固态物化性质及对NO<,x>消除反应的催化性能

摘要

用柠檬酸络合法制备了多个系列的类钙钛石(A<,2>BO<,4>)结构的复合氧化物催化剂,系统地研究探讨了该类催化剂的晶休与光谱结构、缺陷结构、对NO和CO等小分子的吸附性能、对氧的吸脱性能及氧化还原性能和稳定性,同时考察了上述多个系列催化剂对NO直接分解和CO还原NO反应的催化性能.发现Ni系A<,2>BO<,4>复合氧化物是NO直接分解的高活性催化体系,特别是LaSrNiO<,4-λ>催化剂具有很高NO的分解活性,其活性高于文献报道Y-Ba-CuO/MgO的和Co系ABO<,3>催化剂.同时发现LaSrNiO<,4-λ>具有较高的CO还原NO催化性能.提出了在类钙钛石复合氧化物催化剂上NO分解和还原反应统一的氧化还原反应机理,并比较了两个反应的异同点,确认了氧空位在上述反应中的作用.并较深入的探讨了取代效应、过渡元素、稀土元素和结构效应对NO分解和CO还原NO反应的影响机制.本文是对作者在这方面多年工作及研究结果的分析与总结.