二氧化硫存在下La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3催化剂对碳烟的氧化

摘要

本研究利用钙钛矿复合氧化物催化剂La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3氧化模拟碳烟，考察了预硫化处理及程序升温氧化(TPPO)中SO2对催化剂性能的影响。采用程序升温还原(TPR)、傅立叶红外变换光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方。XPS测试表明催化剂在0.02％SO2气氛中400℃下进行4h的预硫化后OⅠ(O2)转化为活性氧物种(O-)，催化剂活性增加，以及TPO反应气氛中含有低浓度的SO2(0.01％)也可促进催化剂的活性。可能是较高温度下高活性K的存在，有效阻止了硫酸盐的生成和积累，减少了其对O-的消耗。催化剂在0.02％SO2气氛中300℃下预硫化超过1h以后活性却明显降低，预硫化1.5h后催化剂表面的OⅠ完全消耗，OⅡ大大减少，二者都转化为OⅢ(O22-)，其中OⅠ基本消耗完全，导致可用的氧源枯竭，催化剂活性降低。可能是较低温度下K存在但硫酸盐仍能形成并逐渐积累，加快了O-的消耗，引致催化剂TPO活性降低。