同位素稀释-负热表面电离质谱法定量分析土壤样品中的痕量99Tc

摘要

99Tc是一种重要的长寿命裂变产物，由于大气层核试验、核燃料循环、核医药等原因散布在环境中。定量测定土壤样品中的痕量99Tc，可以为军控核查、环境保护等提供有价值的数据。发展了Tc的放化分离纯化流程和负热电离质谱分析技术，自行制备了99Tc稀释剂，从而建立了土壤样品中痕量99Tc的同位素稀释负热电离质谱定量分析技术。建立了土壤样品中痕量Tc的放化分离流程，全流程Tc的化学回收率为71％。采用天然Ru粉在高通量反应堆中辐照，提取并标定了97Tc稀释剂(97Tc，84.77％；98Tc，15.03％；99Tc，0.20％)。由于Tc具有极高的电离电位(7.3eV)，采用TIMS难以测量，因此研究了Tc的负热电离质谱分析技术(NTIMs)。对比研究了5种发射剂，使用MgCl2+Ba(OH)2负离子发射剂，结合双带测量模式，使用等概率模型对氧同位素干扰进行校正，对Tc标准样品的探测下限达到pg/g，对土壤样品中Tc的探测下限达到100pg/g。采用该定量分析技术对土壤样品进行了99Tc的定量测定，合成标准不确定度好于3％。