一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法

摘要

本发明属于废包壳中铀钚含量测量技术领域，具体涉及一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法，用于对乏燃料组件的废包壳中的Pu、U含量进行直接测量，包括：步骤S1，在测量装置中，用D‑D中子发生器得到废包壳的第一总中子计数率，用AmLi中子源得到废包壳的第二总中子计数率；步骤S3，根据废包壳的燃耗在数据库中得到与废包壳的燃耗相对应的乏燃料组件的U238和U235的比例f；步骤S4，对设有D‑D中子发生器和AmLi中子源的测量装置进行刻度，步骤S5，得到的废包壳中的U235的含量；步骤S6，在步骤S5的基础上，根据比例f，得到废包壳中的U238的含量；步骤S7，求出废包壳中的Pu239的含量；步骤S8，根据废包壳中的U235、U238、Pu239之间的比例关系，求出废包壳中的U和Pu的总量。

说明书

技术领域

本发明属于废包壳中铀钚含量测量技术领域，具体涉及一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法。

背景技术

乏燃料中含有未烧尽的U235、生成的Pu239等核燃料，以及一些裂变产物和超铀元素废包壳是乏燃料组件经剪切、酸浸及清洗后的残留物。在对废包壳的处理中需要测量废包壳中的U/Pu同位素含量。

废包壳测量方法主要分为Y射线分析方法、无源中子测量方法和有源中子测量方法。

Y射线分析方法、无源中子测量方法都属于间接分析方法，其通常选定某个与铀钚含量有关联的特征信号进行测量，结合废包壳内放射性核素的同位素组成信息，进而推导出废包壳中的铀钚含量。有源中子测量技术主要是使用D-T中子发生器或者中子放射源作为诱发裂变源，测量废包壳中的U235和Pu239的缓发中子。这种方法被称为直接测量法，相对前两种方法其测量对象直接来自于关注的铀钚核素，但是由于诱发裂变中子来源不单一(可能还来自于铀钚的一些其他同位素)，得到的只是一个混合计数，并未能直接给出铀钚的含量，其必须结合溶解池中的DA分析结果进行综合分析，才能给出最终的铀钚各同位素含量信息。

目前国外主要采用有源和无源相结合的方法进行测量。德国RWE NUKEM GMBH公司针对废包壳测量研制了“CANNING MONITORING SYSTEM”，简称CAMOS，其结合有源中子测量法和无源中子测量法测量废包壳包裹内的核物料的中子发射率，进而计算出废包壳包裹的α发射率。日本的Rokkasho后处理厂所用的废包壳测量装置RHMS(Rokkasho HullsMeasurement System)用于测量装满剪切后的废包壳的钚含量。该套系统包含了有源中子测量和无源中子测量，其中有源中子法测量桶内易裂变物料的含量(U235和Pu239)，无源中子法主要测量来自于Cm244的自发裂变中子，利用INCC软件得到的Cm244质量和总中子计数的刻度曲线得到Cm244的含量，然后根据Cm/Pu比(从衡量计量槽中取样分析得到)求得Pu的含量。

发明内容

本发明的目的是提供一种只采用有源中子测量方式测量废包壳中U和Pu含量的方法。基于多种诱发源的有源中子测量方法，主要是利用不同平均能量的诱发源中子以及测量对象中子反应截面的不同来建立相应的方程，然后通过求解方程组来得到废包壳中U和Pu含量。

为达到以上目的，本发明采用的技术方案是一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法，用于对乏燃料组件的废包壳中的Pu、U含量进行测量，包括如下步骤：

步骤S1，得到第一总中子计数率；所述第一总中子计数率是指在测量装置中通过D-D中子发生器对所述废包壳进行诱发裂变测量得到的所述废包壳的U235、U238、Pu239的混合诱发裂变中子的计数率；

步骤S2，得到第二总中子计数率，所述第二总中子计数率是指在所述测量装置中通过AmLi中子源对所述废包壳进行诱发裂变测量得到的所述废包壳的U235、Pu239的混合诱发裂变中子的计数率；

步骤S3，根据所述废包壳的燃耗在数据库中得到与所述废包壳的燃耗相对应的乏燃料组件的U238和U235的比例f，所述数据库是通过对不同燃耗、不同冷却时间的乏燃料组件的核素组成建立的数据库；

步骤S4，刻度，

涉及公式一：M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)和公式二：M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)；

所述M_u235是指U235的质量，所述M_Pu239是指Pu239的质量，

所述X_D1是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U235的中子数，

所述X_D2是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U238的中子数，

所述X_D3是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素Pu239的中子数，

所述X_A1是指在AmLi中子源对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U235的中子数，

所述X_A3是指在AmLi中子源对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素Pu239的中子数，

所述A_(D-D)是指通过D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量得到的中子计数率；

所述A_(AmLi)是指通过Amli中子源对测量对象进行诱发裂变测量得到的中子计数率，

所述刻度包括：

使用三种不同质量的第一混合源对设置有所述D-D中子发生器的所述测量装置进行刻度，得到所述X_D1、X_D2、X_D3；所述第一混合源中U235、U238、Pu239质量已知；

使用两种不同质量的第二混合源对设置有所述AmLi中子源的所述测量装置进行刻度，得到所述X_A1、X_A3；所述第二混合源中U235、Pu239质量已知；

步骤S5，得到所述废包壳中的U235的含量：

将所述步骤S4中得到的所述X_D1、X_D2、X_D3代入所述公式一M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)，所述公式一中的A_(D-D)采用所述步骤S1中的所述第一总中子计数率；

将所述步骤S4中得到的所述X_A1、X_A3代入所述公式二：M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A_(AmLi)，所述公式二中的A_(AmLi)采用所述步骤S2中的所述第二总中子计数率；

结合代入后的所述公式一和代入后的所述公式二得到所述废包壳中的U235和Pu239的含量，即所述M_U235和所述M_Pu239；

步骤S6，在所述步骤S5的基础上，根据所述步骤S3中的所述比例f，得到所述废包壳中的U238的含量，即所述M_U235乘以所述f；

步骤S7，根据所述废包壳中的U235、U238、Pu239之间的比例关系，求出所述废包壳中的U和Pu的总量。

进一步，所述数据库中的不同燃耗、不同冷却时间的乏燃料组件的核素组成是通过对乏燃料组件的相关信息建立模拟程序计算得到，所述相关信息包括乏燃料组件的冷却时间、初始富集度、燃耗。

进一步，采用所述D-D中子发生器对所述废包壳进行诱发裂变时通过He3中子管探测器进行探测，得到所述第一总中子计数率；采用所述AmLi中子源对所述废包壳进行诱发裂变时通过He3中子管探测器进行探测，得到所述第二总中子计数率。

进一步，所述D-D中子发生器的发射强度为2.5Mev。

进一步，所述AmLi中子源的发射强度为0.3MeV。

本发明的有益效果在于：

1.实现了采用多种不同能量的诱发中子源对废包壳进行U、Pu测量。

2.实现了对废包壳中的U、Pu含量的直接测量。

附图说明

图1是本发明实施例中所述一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法的流程图。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明作进一步描述。

一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法，用于对乏燃料组件的废包壳中的Pu、U含量进行测量(在同一个测量装置中进行)，包括如下步骤：

步骤S1，得到废包壳的第一总中子计数率；第一总中子计数率是指在测量装置中通过D-D中子发生器对废包壳进行诱发裂变测量得到的废包壳的U235、U238、Pu239的混合诱发裂变中子的计数率；采用D-D中子发生器对废包壳进行诱发裂变时是通过He3中子管探测器进行探测，得到第一总中子计数率。D-D中子发生器的发射强度为2.5Mev。

步骤S2，得到第二总中子计数率，第二总中子计数率是指在测量装置中通过AmLi中子源对废包壳进行诱发裂变测量得到的废包壳的U235、Pu239的混合诱发裂变中子的计数率；D-D中子发生器的发射强度为2.5Mev。采用AmLi中子源对废包壳进行诱发裂变时是通过He3中子管探测器进行探测，得到第二总中子计数率。

步骤S3，根据废包壳的燃耗在数据库中得到与废包壳的燃耗相对应的乏燃料组件的U238和U235的比例f，数据库是通过对不同燃耗、不同冷却时间的乏燃料组件的核素组成建立的数据库；数据库中的不同燃耗、不同冷却时间的乏燃料组件的核素组成是通过对乏燃料组件的相关信息建立模拟程序计算得到，相关信息包括乏燃料组件的冷却时间、初始富集度、燃耗；

步骤S4，刻度，

涉及公式一：M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)和公式二：M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)；

M_u235是指U235的质量，M_Pu239是指Pu239的质量，

X_D1是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U235的中子数，

X_D2是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U238的中子数，

X_D3是指在D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素Pu239的中子数，

X_A1是指在AmLi中子源对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素U235的中子数，

X_A3是指在AmLi中子源对测量对象进行诱发裂变测量情况下的单位质量同位素Pu239的中子数，

A_(D-D)是指通过D-D中子发生器对测量对象进行诱发裂变测量得到的中子计数率；

A_(AmLi)是指通过Amli中子源对测量对象进行诱发裂变测量得到的中子计数率，

刻度包括：

使用三种不同质量的第一混合源对设置有D-D中子发生器的测量装置进行刻度，得到X_D1、X_D2、X_D3；第一混合源中的U235、U238、Pu239质量已知；也就是用D-D中子发生器在测量装置中分别对三种不同质量的第一混合源进行测量，得到三个总中子计数率(也就是三个A_(D-D))，由于三种第一混合源中的U235、U238、Pu239的质量是已知的，即M_u235、M_u238、M_Pu239是已知的，将三个总中子计数率(即三个A_(D-D))和相应的M_u235、M_u238、M_Pu239分别代入公式一，即可求出X_D1、X_D2、X_D3；

使用两种不同质量的第二混合源对设置有AmLi中子源的测量装置进行刻度，得到X_A1、X_A3；第二混合源中的U235、Pu239质量已知；也就是用AmLi中子源在测量装置中分别对两种不同质量的第二混合源进行测量，得到两个总中子计数率(也就是两个A_(AmLi))，由于两种第二混合源中的U235、Pu239的质量是已知的，即M_u235、M_Pu239是已知的，将两个总中子计数率(即两个A_(AmLi))和相应的M_u235、M_Pu239分别代入公式二，求出X_A1、X_A3；

步骤S5，得到废包壳中的U235的含量：

将步骤S4中得到的X_D1、X_D2、X_D3代入公式一M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)，采用D-D中子发生器对废包壳进行测量得到的A_(D-D)，A_(D-D)为步骤S1中的第一总中子计数率(即公式一中的A_(D-D)采用步骤S1中的第一总中子计数率)；

将步骤S4中得到的X_A1、X_A3代入公式二：M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)，采用Amli中子源对废包壳进行测量得到的A_(AmLi)，A_(AmLi)为步骤S2中的第二总中子计数率(即公式二中的A_(AmLi)采用步骤S2中的第二总中子计数率)；

结合代入后的公式一和代入后的公式二得到废包壳中的U235和Pu239的含量，即M_U235和M_Pu239；

步骤S6，在步骤S5的基础上，根据步骤S3中的比例f，得到废包壳中的U238的含量，也就是用M_U235乘以f；

步骤S7，根据废包壳中的U235、U238、Pu239之间的比例关系，求出废包壳中的U和Pu的总量。

实施例

最后举例说明本发明所提供的一种废包壳中铀钚含量的有源中子分析方法的具体应用，见图1。

步骤S1，得到第一总中子计数率：

步骤S1.1，采用吊装装置将测量装置顶盖移开；

步骤S1.2，将废包壳的测量对象由测量腔上端传输至测量腔内的固定位置；

步骤S1.3，采用吊装装置将测量装置顶盖重新放置于装置的顶部。

步骤S1.4，顶盖放置后，操作人员通过控制软件打开D-D中子发生器，启动移位寄存器；

步骤S1.5，采用D-D中子发生器(2.5MeV)对废包壳的测量对象进行诱发裂变，采用He3中子管探测器探测诱发裂变中子，测量得到U235、U-238、Pu-239的混合诱发裂变中子(即第一总中子计数率)；

步骤S1.6，操作人员通过控制软件关闭D-D中子发生器。

步骤S2，得到第二总中子计数率：

步骤S2.1，采用吊装装置将测量装置顶盖移开；

步骤S2.2，将AmLi中子源(0.3MeV)由测量腔上端传输至测量腔内的固定位置；

步骤S2.3，采用吊装装置将测量装置顶盖重新放置于装置的顶部。

步骤S2.4，顶盖放置后，采用AmLi中子源(0.3MeV)对废包壳的进行诱发裂变，采用He3中子管探测器探测诱发裂变中子，测量得到U235、Pu239的混合诱发裂变中子(即第二总中子计数率)；

步骤S3，根据废包壳的燃耗在数据库中得到与废包壳的燃耗相对应的乏燃料组件的U238和U235的比例f。具体做法是根据乏燃料组件冷却时间、初始富集度、燃耗等相关信息建立模拟程序，计算得到不同燃耗、不同冷却时间的乏燃料组件的核素组成，并建立相应的数据库。根据乏燃料标签卡上的燃耗和冷却时间数据，进入数据库中查找对应乏燃料组件的核素信息组成表，进而获取U238与U235的比值，即步骤S3中f的值。

步骤S4，分别对设有D-D中子发生器的测量装置和设有AmLi中子源的测量装置进行刻度，通过模拟和实验的方式，得到X_D1、X_D2、X_D3和X_A1、X_A3。

步骤S5，通过对公式：M_U235·X_D1+f·_MU235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)和公式：M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)求解，得到的废包壳中的U235的含量，具体步骤如下：

在步骤S4的刻度的基础上，假设废包壳中的U/Pu比值为R，那么某燃耗的组件剪切清洗后的乏燃料，测量后具有下面的公式：

M_U235·X_D1+M_U238·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)

M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)

其中M_U238、M_U235和M_Pu239是乏燃料中的U和Pu同位素的质量，对于已知燃耗的乏燃料而言，其值认为是已知的；

以上的方程建立在U235丰度已知情况下，那么上述方程可转化为以下公式：

M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)

M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)

其中，M_U238、M_U235和M_Pu239是乏燃料中的U和Pu同位素的质量，对于已知燃耗的乏燃料而言，其值认为是已知的；X_D1、X_D2、X_D3是D-D中子发生器诱发情况下单位质量同位素产生的中子数目(在步骤S4中通过刻度求得)，X_A1、X_A3是AmLi中子发生器诱发情况下单位质量同位素产生的中子数目(在步骤S4中通过刻度求得)，f为U238与U235的含量比值(在步骤S3中求得)，作为已知量，A_(D-D)是第一总中子计数率在步骤S1中求得；A_(AmLi)是第二总中子计数率，在步骤S2中求得。将X_D1、X_D2、X_D3、X_A1、X_A3、A_(D-D)、A_(AmLi)、f代入公式：M_U235·X_D1+f·M_U235·X_D2+M_Pu239·X_D3＝A_(D-D)和M_U235·X_A1+M_Pu239·X_A3＝A(_AmLi)中求解即得到废包壳中的U235和Pu239的含量，也就是得到M_U235和M_Pu239，

步骤S6，在步骤S5的基础上，然后根据步骤3中f值就可以计算出废包壳中的U238的含量，也就是用M_U235乘以f得到U238；

步骤S7，最后根据废包壳中的各同位素(U235、U238、Pu239)之间的比例关系求出废包壳中U和Pu的总量。

本发明所述的装置并不限于具体实施方式中所述的实施例，本领域技术人员根据本发明的技术方案得出其他的实施方式，同样属于本发明的技术创新范围。