一种掺杂稀土元素的钇铝石榴石荧光粉的制造方法

摘要

本发明一种掺杂稀土元素的钇铝石榴石荧光粉的制造方法涉及一种LED用荧光粉的制造方法，更具体地说是涉及一种氮化物制造红色荧光粉的制造方法。包括原料的称取，助熔剂球磨、过筛，混合，烧灼，破碎，水洗，过筛，包装等步骤，与现有的高温固相法技术相比，由于对原料只进行一次高温烧灼，因而粉体的烧结硬度明显降低，烧结的粉块松散，不仅减少了工艺过程，节约能源而且产品质量不降反升；对助熔剂预先进行球磨处理，使得初产品的球磨时间大为减少，因而增加了最终产品的激发效率。

说明书

一、技术领域

本发明涉及一种白光LED用荧光粉的制造方法，更具体地说是涉及一 种掺杂稀土元素的钇铝石榴石荧光粉的制造方法。

二、背景技术

白光LED具有高效、节能、环保、稳定、响应快、体积小、寿命长、 耐冲击等诸多优点，因而在多领域广泛应用。

产生白光LED有多种方法，比较成熟并且被普遍采用的方式是在蓝色 LED芯片上涂覆能被蓝光激发的黄色荧光粉，发射出黄光后并与剩余的蓝光 混合形成白光。

目前白光LED用的荧光粉主要是钇铝石榴石荧光粉，也称为YAG荧光 粉。因其具有优异的光学性能和良好的力学和热学性能，被广泛地应用到 激光和发光基质材料。其制备方法有很多种，如沉淀法、溶胶-凝胶法、柠 檬酸-凝胶法、高分子网络凝胶法、燃烧法等。这些方法虽然合成温度低， 制成品物相纯度高，化学性能优良，颗粒粒径小，但其发光效率低、结晶 性差，难于控制晶形，需要多次过滤、清洗，工艺繁杂，制造成本高，不 易工业化。因此目前大多采用的是高温固相法。

现行技术中的高温固相法其工艺步骤是：配料→混料→1500-1550℃高 温预烧→检测→碾碎→初筛→1500-1550℃高温还原→检测→碾碎→初筛 →球磨→洗涤→湿筛→离心除水→烘干→细筛→综合检测→成品。虽然这 种方法得到的微晶晶体质量优良，表面缺陷少，发光效率高、利于工业化 生产，但也存在一定的缺陷，如需要两次高温灼烧，不仅浪费能源且生成 的成品颗粒大、粒径分布宽、易聚团，需要长时间的球磨才能降低粒径， 但同时容易使发光体晶形受到破坏，发光率下降。

三、发明内容

针对上述技术问题，本发明的目的正是在于提供一种无需通过两次灼 烧的掺杂稀土元素的钇铝石榴石荧光粉的制造方法。

为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种掺杂稀士元素的钇铝石榴石荧光粉的制造方法，其特征在于包括 以下步骤：

a)分别称取氧化铝、氧化钇、氧化铈，称取的重量按照掺杂稀土元素 的钇铝石榴石荧光粉通式的化学计量比计算，所述的通式为 Y_3-X-YCe_XB_YA_l5-ZC_ZO₁₂，其中B为稀土元素Lu、Pr、Gd、Tb、Eu、Er中的一种或 几种；C为Gd、In、Si、Mg、Sr、Ca中的一种或几种；其掺杂量x的取值 范围为0.01≤x≤0.3，y的取值范围为0≤y≤0.3，z的取值范围为0≤z ≤0.3；

b)根据拟取得荧光粉粒径大小及波长的不同选取不同的助熔剂，所述 的助熔剂为硼酸、氟化锶、氟化钙、氟化铝中的一种或几种，将占a)步骤 所述通式0.5-3％摩尔的助熔剂进行干球磨2-10h后过200目筛网；

c)将a)和b)步骤得到的原材料放入双锥形混料机中充分混合，混 料时间为20-40h；

d)将c)步骤得到的混合物装入坩埚并放入高温隧道窑；

e)在高温隧道窑中通入纯氢的还原性气氛，在1457℃下恒温烧灼 4.15h；

f)将e)步骤得到的初产品从坩埚中取出，降至室温后，先用棒杵进 行粗破碎，再对辊破碎0.4h，最后进行球磨2.5h；

g)将f)步骤得到的初产品用90℃的去离子水水洗5遍后，放入烘箱 中烘干；

h)将g)步骤得到的初产品过200目筛网，包装，得到成品。

本发明与现有的高温固相法技术相比具有如下特点：

由于本发明对原料只进行一次高温烧灼，因而粉体的烧结硬度明显降 低，烧结的粉块松散，不仅减少了工艺过程，节约能源而且产品质量不降 反升；对助熔剂预先进行球磨处理，使得初产品的球磨时间大为减少，因 而增加了最终产品的晶体亮度。

四、具体实施方式

实施例1：化学式为Y_2.9Al_5.0O₁₂Ce_0.1

a)精确称取1773.44g的Y₂O₃、1380g的Al₂O₃、93.08g的CeO₂；

b)精确称取160g硼酸并进行干球磨5h后过200目筛网；

c)将a)和b)步骤得到的原材料放入双锥形混料机中充分混合，混 料时间为24h；

d)将c)步骤得到的混合物装入坩埚并放入高温隧道窑；

e)在高温隧道窑中通入纯氢的还原性气氛，在1457℃下恒温烧灼 4.15h；

f)将e)步骤得到的初产品从坩埚中取出，降至室温后，先用棒杵进 行粗破碎，再对辊破碎2遍，最后进行球磨1.5h；

g)将f)步骤得到的初产品用90℃的去离子水水洗5遍后，放入烘箱 中烘干；

h)将f)步骤得到的初产品过200目筛网，包装，得到成品。

实施例2：化学式为Y_2.81Gd_0.07Al_5.0O₁₂Ce_0.12

i)精确称取1681.04g的Y₂O₃、1350g的Al₂O₃、67.18g的Gd₂O₃、109.27g 的CeO₂；

j)精确称取160g氟化锶并进行干球磨5h后过200目筛网；

k)将a)和b)步骤得到的原材料放入双锥形混料机中充分混合，混 料时间为30h；

1)将c)步骤得到的混合物装入坩埚并放入高温隧道窑；

m)在高温隧道窑中通入纯氢的还原性气氛，在1457℃下恒温烧灼 4.15h；

n)将e)步骤得到的初产品从坩埚中取出，降至室温后，先用棒杵进 行粗破碎，再对辊破碎2遍，最后进行球磨1.5h；

o)将f)步骤得到的初产品用90℃的去离子水水洗5遍后，放入烘箱 中烘干；

p)将f)步骤得到的初产品过200目筛网，包装，得到成品。

可以理解的是，本说明书中仅仪给出了此发明的部分实施方式。根据 上述原理，本发明还可以对上述具体实施方式进行适当的变更和修改。因 此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些 修改和变更也应当落入本专利的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说 明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本 发明构成任何限制。