一种以碳化硅为惰性基体的核燃料及其制备方法

摘要

本发明提供了一种以碳化硅为惰性基体的核燃料及其制备方法。该碳化硅惰性基体核燃料，是将氧化锆燃料相的燃料小球，均匀弥散在碳化硅基体中，其弥散在碳化硅基体中的质量数为5％～35％，核燃料为圆柱状或环状的陶瓷－陶瓷复合燃料芯块。该燃料具有良好的导热性能和耐辐照性能，化学稳定性高。其制备方法是将氧化锆燃料相燃料小球均匀，弥散在碳化硅基体中，经电火花快速烧结，形成氧化锆燃料球均匀弥散在基体中的陶瓷复合碳化硅惰性基体核燃料。这种碳化硅惰性基体核燃料是一种安全、环保的核燃料，制备方法简单、可靠。

说明书

技术领域

本发明属于一种核燃料及其制备方法，具体涉及一种惰性基体核燃料及其制备方法。

背景技术

惰性基体燃料是一种核燃料，这种燃料是将钚或锕系元素弥散在一种对中子透明、辐照以及热物理性能优于或相当于UO₂的基体中，而且这种基体地质稳定，即核反应堆使用过的乏燃料不需经过后处理，可在自然界中长期稳定存在。

目前对惰性基体核燃料的研究，主要集中在惰性基体核燃料基体的筛选、性能研究以及堆芯研究上。根据对核燃料基体燃料筛选的原则，具体的燃料形式可以是稳定化陶瓷的单相材料，也可以是混合相包括添加可燃毒物的陶瓷复合多相材料。有关基体材料的研究得到以下结果：氧化钇稳定的氧化锆作为燃料氧化钚的载体，即氧化钚与氧化钇稳定的氧化锆形成固溶体，氧化锆化学稳定、熔点高、耐辐照好、中子吸收截面小，很适合作为燃料的基体，但是氧化锆的热导太低，约为2Wm^-1K^-1，且几乎不随温度变化。为了改善热导，有两种方法，一将燃料作成中空的环形芯块，环形芯块虽然能够改善热导，但是燃料设计与现用的芯块差别较大，从而引起的改动较大，有违新燃料开发与原有芯块差别不大的原则。另一种方法为将固溶有氧化钚的氧化锆作为微小的颗粒弥散在热导较好的另一种基体中，形成颗粒弥散的复合材料，将辐照损伤范围限制在氧化锆燃料颗粒的尺寸内，基体保持良好热导的同时提供机械强度。适合于这种设计的燃料基体可以选择地质稳定性好的陶瓷，也可以选择热导更好的金属，形成陶瓷陶瓷或陶瓷金属复合材料，普遍认可的基体材料是MgAl₂O₄，这种燃料的热导率随MgAl₂O₄含量增加而增加，燃料在室温至1700K时，其热导率高于UO₂；MgAl₂O₄-YSZ体系的熔化温度为2200K；硬度比UO₂高；蠕变速率随MgAl₂O₄含量增加而下降。但是，当温度高于1700K或温度梯度大于200K/mm时，MgAl₂O₄基体会发生分解生成MgO和Al₂O₃，MgO将挥发，在燃料的中心形成较大的空洞。所以，这种燃料运行时的中心温度不能高于1700K，这就对燃料中PuO₂含量以及富集度造成了限制。

另外核能发展留下了大量的核废料，这些核废料中除了钚的各种同位素外还包括一些长寿命的锕系元素如²³⁷Np，²⁴¹Am，²⁴⁵Am等、长寿命的裂变产物⁹⁹Tc，¹²⁹I等以及高放射性的裂变产物⁹⁰Sr，¹³⁷Cs等，这些物质都会对环境产生很大的危害。目前还无合理有效的方法和手段处理这些废物，只能通过玻璃化后深地层埋藏，但这个方法并不能最终解决问题，还会留下核隐患。所以寻求一种安全环保的新型核燃料势在必行。

发明内容

本发明的目的在于提供一种安全环保的、以碳化硅为惰性基体的核燃料及其制备方法。

本发明的技术方案如下：

一种以碳化硅为惰性基体的核燃料，包括有将氧化钚或锕系元素与可燃毒物固溶在氧化钇-氧化锆的固溶体中而烧结成的致密燃料小球，其特征在于：所述的惰性基体的核燃料是以碳化硅为基体，在基体中弥散有由氧化钚或锕系元素与可燃毒物固溶在氧化钇-氧化锆固溶体中烧结成的致密燃料小球。

其附加特征是：

在所述基体内致密燃料小球中的可燃毒物，是氧化铒(Er)或氧化钆(Gd)；所述锕系元素是氧化镅(Am)或氧化镎(Np)。

在所述基体内的燃料小球的直径小于1mm，其弥散在该基体中的质量数为5％～35％。

该惰性基体核燃料为圆柱状或环状的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

一种以碳化硅为惰性基体的核燃料的制备方法，有如下步骤：

(1)制备燃料小球：将氧化钚或锕系元素与氧化铒固溶于氧化钇-氧化锆的固溶体中，烧结成为致密燃料小球；

(2)混合压坯：将致密燃料小球与碳化硅(SiC)粉末充分混合后，压成生坯；

(3)烧结：用电火花将生坯快速烧结，从而形成致密的氧化锆燃料小球均匀弥散在碳化硅中的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

其附加特征是：

所述的电火花烧结温度为1800～2300℃，烧结时间3～30分钟。

本发明的效果在于：1.由于本发明的碳化硅(SiC)惰性基体核燃料具有良好的导热性能，ZrO₂燃料小球可将裂变产物限制在小球内，将燃料小球产生的热量直接导出，燃料的中心温度低于1000℃，氧化锆小球和碳化硅基体均具有良好的耐辐照性能，化学稳定性和比较高的熔点，可用于燃烧钚和长寿命的锕系元素，用作压水堆、坎杜堆的燃料；2.由于本发明的碳化硅惰性基体燃料的基体质地稳定，这种燃料卸料后可直接做地质深埋，不需后处理，不会对环境造成污染，是一种新型的符合闭式燃料循环概念的环保燃料；3.本发明的碳化硅惰性基体燃料的制备方法简单、可靠。

具体实施方式

下面结合实施例对本发明作进一步描述：

实施例1

本实施例的碳化硅惰性基核燃料是：以碳化硅(SiC)为基体，基体中弥散有由氧化铒(Er)、氧化钇(Y)、氧化钚(Pu)、氧化锆(Zr)烧结成直径为0.06mm的致密燃料小球，质量数为25％，核燃料为圆柱状的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

制备方法如下：

1.制备燃料小球：将0.15mol氧化钚与0.05mol可燃毒物氧化铒固溶在0.03mol氧化钇稳定的0.77mol氧化锆中，烧结成直径为0.06mm的致密燃料小球；

2.混合压坯：将重量为25wt％的烧结后的燃料小球与75wt％的碳化硅(SiC)粉末充分混合后，压成直径为5mm，长度为6mm的圆柱状的生坯；

3.烧结：用电火花将生坯在2300℃下烧结3min，生成陶瓷复合碳化硅惰性基体核燃料芯块，在该核燃料芯块中致密的氧化锆燃料小球均匀弥散在碳化硅惰性基体中。

实施例2

本实施例的碳化硅为惰性基的核燃料是：以碳化硅(SiC)为基体，基体中弥散有由氧化钆(Gd)、氧化钇(Y)、氧化钚(Pu)和氧化锆(Zr)烧结成直径为0.08mm的致密燃料小球，质量数为35％，核燃料为环状的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

制备方法如下：

1.制备燃料小球：将0.10mol氧化钚与0.03mol可燃毒物氧化钆固溶在0.03mol氧化钇稳定的0.84mol氧化锆中，烧结成直径为0.08mm的致密燃料小球；

2.混合压坯：将重量为35wt％的烧结后的燃料小球与65wt％的碳化硅(SiC)粉末充分混合后，压成直径为8mm，内直径为3mm，长度为9mm的环状生坯；

3.烧结：用电火花将生坯在2300℃下烧结13min，生成陶瓷复合碳化硅惰性基体核燃料芯块，在该核燃料芯块中致密的氧化锆燃料小球均匀弥散在碳化硅惰性基体中。

实施例3

本实施例的碳化硅为惰性基的核燃料以碳化硅(SiC)为基体，基体中弥散有由氧化铒(Er)、氧化钇(Y)、氧化镅(Am)和氧化锆(Zr)烧结成直径为0.08mm的致密燃料小球，质量数为15％，核燃料为圆柱状的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

制备方法如下：

1.制备燃料小球：将0.15mol镅与0.06mol可燃毒物氧化铒固溶在0.03mol氧化钇稳定的0.76mol氧化锆中，烧结成直径为0.08mm的致密燃料小球；

2.混合压坯：将重量为15wt％的烧结后的燃料小球与85wt％的碳化硅(SiC)粉末充分混合后，压成直径为12mm，长度为12mm的圆柱形生坯；

3.烧结：用电火花将生坯在1800℃下烧结30min，生成陶瓷复合碳化硅惰性基体核燃料芯块，在该核燃料芯块中致密的氧化锆燃料小球均匀弥散在碳化硅惰性基体中。

实施例4

本实施例的碳化硅为惰性基的核燃料以碳化硅(SiC)为基体，基体中弥散有由氧化铒(Er)、氧化钇(Y)、氧化镎(Np)、氧化锆(Zr)烧结成直径为0.03mm的致密燃料小球，质量数为5％，核燃料为圆柱状的陶瓷-陶瓷复合燃料芯块。

制备方法如下：

1.制备燃料小球：将0.10mol氧化镎与0.09mol可燃毒物氧化铒固溶在0.04mol氧化钇稳定的0.77mol氧化锆中，烧结成直径为0.03mm的致密燃料小球；

2.混合压坯：将重量为5wt％的烧结后的燃料小球与95wt％的碳化硅(SiC)粉末充分混合后，压成直径为8mm，长度为10mm的圆柱形生坯；

3.烧结：用电火花将生坯在2000℃下烧结20min，生成陶瓷复合碳化硅惰性基体核燃料芯块，在该核燃料芯块中致密的氧化锆燃料小球均匀弥散在碳化硅惰性基体中。