使用移动床技术增产丙烯和芳烃的方法

摘要

本发明公开了一种使用移动床技术增产丙烯和芳烃的方法。（1）将第一反应区原料与稀释剂通入第一反应区与A分子筛催化剂接触反应；第一反应区物流包括氢气、C1～C5烃、芳烃组分以及C5以上非芳烃组分；（2）将第一反应区物流经处理后，再通入分离区1进行分离，分离区1的返回料按比例一部分并入第一反应区原料，分离区2进料通入分离区2进行分离；（3）第二反应区原料与稀释剂以及步骤（2）中的剩余部分分离区1返回料一起通入第二反应区与分子筛催化剂B接触发生芳构化反应，产生第二反应区物流，并入步骤（2）中第一反应区物流。该方法一方面提高了催化剂稳定性，另一方面通过多反应区调控以及循环烃选择性回炼实现灵活增产丙烯和芳烃。

说明书

技术领域

本发明涉及一种制备丙烯和芳烃的方法，尤其涉及一种使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法。

背景技术

丙烯和芳烃，尤其是轻质芳烃BTX（苯、甲苯、二甲苯）都是重要的有机化工原料。随着石油资源的短缺，传统的石油路线获取丙烯和BTX芳烃有可能被取代，因此急需一种代替石油路线生产丙烯和芳烃的新技术，如煤基或天然气基甲醇制备丙烯或芳烃技术。该技术不仅缓解了丙烯和芳烃资源需求的短缺问题，也对提高甲醇下游产品的附加值，为煤及天然气化工的产业链发展开辟新的路径。

甲醇制丙烯技术已有成熟工业化技术，如鲁奇公司的MTP技术，其采用固定床工艺得到丙烯为主的产物。甲醇芳构化的研究起源于20世纪70年代美国Mobil石油公司开发的甲醇转化为汽油的MTG路线。采用ZSM-5沸石分子筛择形催化剂，可使甲醇全部转化，生成丰富的烃类，尤其对高辛烷值汽油具有优良的选择性，同时也获得了少量的芳烃产物。随着石油能源的日渐紧缺，原作为石油化工产物的芳烃变得紧俏，从而诞生了甲醇原料芳构化制芳烃(MTA)这一概念。

美国发明专利USP 4686312公开了一种将甲醇转化为富含芳烃产品的多段反应工艺。在第一段反应器中，甲醇首先转化为以低碳烃类为主的产物，第一段反应产物在第二段反应器中发生催化芳构化反应，生成富含芳烃的产物。

CN 100548945C介绍了一种甲醇转化制芳烃的工艺和催化剂的制备方法。该方法以改性ZSM-5分子筛为催化剂，在操作压力为0.1～5.0MPa、 操作温度300～460℃、原料液体空速为 0.1～6.0h^-1条件下催化转化为以芳烃为主的产物，经冷却分离将气相产物低碳烃与液相产物C5+烃分离，低碳烃组分进入二段反应器继续产生芳；液相产物>

移动床工艺是解决催化剂稳定性不足的有效方法，如专利 CN101195762A 公布的一种在移动床上进行汽油和液化气的催化转化方法，该方法和固定床工艺相比可明显地提高催化剂的稳定性，而与流化床相比，催化剂的机械强度特别是磨损指数可大幅度下降。

CN 101823929A介绍了一种甲醇或二甲醚转化制取芳烃的系统与工艺。原料甲醇或二甲醚首先在芳构化反应器中进行反应，反应后的产物经分离后，H₂、甲烷、混合C8芳烃和部分C9+烃类作为产品输出系统，而C2+非芳烃和除混合C8芳烃及部分C9+烃类之外的芳烃则作为循环物流返回相应反应器进行进一步芳构化反应。该工艺使用多个分子筛催化剂进行芳构化反应，不利用工业化催化剂开发和反应再生控制。

其次，利用轻烃组分进行芳构化也是一种生产芳烃的新工艺。CN 101993320 B公开了一种生产轻质芳烃的芳构化工艺，以混合碳四和C9+重质芳烃为原料在非临氢的条件下分子筛催化反应多产芳烃，CN 101607858B介绍了一种甲醇/二甲醚制备芳烃联产丙烯的方法，其从固定床反应产物中分离出丙烯后其余组分进行第二步芳构化反应，该方法可以多产芳烃特别是二甲苯组分，但该方法丙烯和芳烃收率不易控制。

现有甲醇转化技术中，尚未有可以选择性灵活增产丙烯和芳烃其中一种的工艺，利用ZSM-5分子筛催化剂的特性以及产物选择性回炼，可以实现产物经济效益的最大化。

发明内容

本发明是目的是克服现有技术的不足，提供了一种使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法，该工艺使用移动床技术可以提高催化剂运行的稳定性，同时对反应产物中的组分进行选择性循环利用，从而可以控制并实现增产丙烯和芳烃收率。

本发明的技术方案主要如下所述：

一种使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法，包括以下步骤：

（1）将分子筛催化剂A通入第一反应区，将第一反应区原料与稀释剂通入第一反应区与A分子筛催化剂接触反应，产生第一反应区物流；

所述的第一反应区原料包括甲醇、二甲醚；

所述的第一反应区物流包括氢气、C1～C5烃、芳烃组分以及C5以上非芳烃组分；

所述的第一反应区包含至少1个移动床反应器；

（2）将步骤（1）中的第一反应区物流经处理后，再通入分离区1进行分离，得到分离区1返回料、分离区1出料和分离区2进料，分离区1的返回料按比例一部分并入第一反应区原料，分离区2进料通入分离区2进行分离，得到分离区2循环料和分离区2出料；

（3）将分子筛催化剂B连续通入第二反应区，第二反应区原料与稀释剂以及步骤（2）中的剩余部分分离区1返回料一起通入第二反应区与分子筛催化剂B接触发生芳构化反应，产生第二反应区物流，并入步骤（2）中所述的第一反应区物流；

所述的第二反应区包含至少1个移动床反应器。

一种使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法，包括以下步骤：

（1）将分子筛催化剂A通入第一反应区，将第一反应区原料与稀释剂通入第一反应区与A分子筛催化剂接触反应，产生第一反应区物流；

所述的第一反应区原料包括甲醇、二甲醚；

所述的第一反应区物流包括氢气、C1～C5烃、芳烃组分以及C5以上非芳烃组分；

所述的第一反应区包含至少1个移动床反应器；

（2）将步骤（1）中的第一反应区物流经处理后，再通入分离区1进行分离，得到分离区1返回料、分离区1出料和分离区2进料，分离区1的返回料按比例一部分并入第一反应区原料，分离区2进料通入分离区2进行分离，得到分离区2循环料和分离区2出料；

（3）将分子筛催化剂B连续通入第二反应区，第二反应区原料与稀释剂以及步骤（2）中的剩余部分分离区1返回料一起通入第二反应区与分子筛催化剂B接触发生芳构化反应，产生第二反应区物流，并入步骤（2）中所述的第一反应区物流；

所述的第二反应区包含至少1个移动床反应器。

（4）分离区2出料进一步送入分离区3进行分离，分离得到苯和甲苯循环流股，C8混合芳烃流股和C8+芳烃循环流股，其中苯和甲苯循环流股与C8+芳烃循环流股作为第三反应区进料与自第二反应区流出的B分子筛催化剂接触发生反应，产生第三反应区物流，并入步骤（2）中所述的第一反应区物流。

所述的第三反应区包含至少1个移动床反应器。

步骤（2）中所述的分离区1返回料包括除丙烯外C2~C5烃组分，分离区1出料包括氢气、甲烷和丙烯，分离区2进料包括C5以上组分，分离区2循环料包括C5以上非芳烃组分，分离区2出料包括C5以上芳烃组分；步骤（3）中所述的第二反应区物流包括氢气、C1～C5烃、芳烃组分以及C5以上非芳烃组分。

步骤（1）中所述的第一反应区原料来自于预反应区出口物流，分子筛催化剂A依次通过预反应区、第一反应区，预反应区原料为甲醇、二甲醚。

步骤（2）中所述的分离区1的返回料并入第一反应区或者预反应区原料。

所述的稀释剂为水蒸气, 所述的甲醇与稀释剂质量比为0.1～10：1。

所述的分离区1的返回料并入第一反应区或者预反应区原料的部分占总质量的比例为0~100%。

所述的分子筛催化剂A为ZSM-5分子筛催化剂,分子筛催化剂B为金属改性的ZSM-5分子筛催化剂。

所述的分子筛催化剂A和分子筛催化剂B各反应区中停留时间为30~400h。

所述的预反应区反应条件为220～350℃、0.1MPa～1MPa，第一反应区反应条件为350℃～490℃、0.08MPa～0.8MPa，第二反应区反应条件为380～550℃、0.06MPa～0.5MPa，第三反应区反应条件为400～580℃、0.04MPa～0.3MPa，各反应区的重时空速均为0.1～15h^-1。

本发明使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应工艺，与现有的甲醇制丙烯和甲醇芳构化技术相比有以下优点：

使用移动床技术可以实现分子筛催化剂的连续再生，保证催化剂一直保持较高活性，使得丙烯和芳烃产品高效稳定输出；

利用稀释剂以及反应产物中部分组分回炼来降低反应器的平均温升，一方面有利于催化反应温度的控制，另一方面通过非目标产物组分选择性回炼实现增产丙烯和芳烃收率；

将甲醇转化为丙烯和芳烃过程分为四个反应区，每个反应区实现不同的反应功能，通过分离产物的选择性回炼到不同反应区，并且控制其回炼路径和比例，可实现丙烯和芳烃产物特别是C8芳烃收率的灵活调节，实现产品效益最大。

附图说明

图1为本发明提供的第1种实施例的使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法流程图；

图2为本发明提供的第2种实施例的使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法流程图；

图3为本发明提供的第3种实施例的使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法流程图；

图4为本发明提供的第4-9种实施例的使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应方法流程图。

具体实施方式

以下结合附图对本发明做进一步的说明。

如图4所示，为使用移动床技术增产丙烯和芳烃的反应工艺流程图，包括预反应区P-R、第一反应区R1、第二反应区R2和第三反应区R3，两个催化剂再生装置1和2，以及三个分离区Sep1、Sep2和Sep3。预反应区P-R、第一反应区R1、第二反应区R2和第三反应区R3分别至少包含一个移动床反应器，各流股之间的换热设备未标出。

图4中分子筛催化剂A连续输送到预反应区，分子筛催化剂A缓慢移动依次流经预反应区、第一反应区，经过第一反应区的分子筛催化剂A进入再生器1进行再生后循环至预反应区。分子筛催化剂B连续输送到第二反应区，分子筛催化剂B缓慢移动依次流经第二反应区、第三反应区，经过第三反应区的分子筛催化剂B进入再生器1进行再生后循环至第二反应区。

图4中预反应区原料与稀释剂组分进入预反应区反应，预反应区出口流股进入第一反应区反应，第一反应区物流进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷以及产物丙烯组分，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中一部分循环入预反应区，剩余部分送入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；Sep2分离得到顶部组分也循环回预反应区，底部组分送入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合输入第三反应区反应，中部C8混合芳烃作为产物输出系统；第二反应区物流与第三反应区物流循环至Sep1进行分离。

为了更好的说明本发明，以下作进一步阐述：

预反应区原料与第二反应区原料优选为甲醇、二甲醚或者两者的混合物，当预反应区原料为二甲醚或大部分为二甲醚组分时，此时可不设置预反应区，即预反应区原料与循环流股直接进入第一反应区发生甲醇制丙烯的反应，从而简化该反应流程。而预反应区的设置使得原料在预反应区先进行预反应，相比于原料直接进入第一反应区反应，其催化剂进行分段反应导致催化反应历程不同，所得产物分布也会有一定差异，这是因为进行预反应积炭的催化剂流入第一反应区，相比与新鲜催化剂，其催化活性达到稳定期，可在一定程度提高目标产物的收率。

为了进一步提高芳烃产物中二甲苯的收率，将分离区二底部组分进一步分离，得到的目标产物二甲苯送出系统，而苯、甲苯以及C8+芳烃合并送入第三反应区与分子筛催化剂接触转化为二甲苯产物，得到的产物再循环至分离区1，通过该方法可有效提高产物中二甲苯的收率，从而进一步提高产物价值。

甲醇直接转换为烃类的反应放热较大，而在反应物中通入稀释剂可以降低原料的分压和充当热载体，其并不参与芳构化反应，从而达到控制反应温升的效果，一般采用惰性气体，可以是水蒸气、甲烷、氮气等，甲醇分子筛催化转化过程中催化剂易产生大量积炭，而水蒸气作为稀释剂还可以有效的抑制催化剂积炭，因此本发明优选水蒸气作为稀释剂。所述的甲醇与稀释剂质量比为0.1～10：1。

为了有效控制非目标产物的回炼以及选择性提高丙烯和芳烃的收率，本发明步骤（3）分离区1返回料和分离区2循环料其中一部分循环至预反应区或者第一反应区进行后续的甲醇制丙烯反应，剩余部分返回第二反应区进行芳构化反应，该循环物料一方面可降低反应物分压从而控制反应热效应，另一方面可作为返回烃物流增加对应的丙烯和芳烃产物收率。所述的分离区1的返回料和分离区2循环料并入预反应区原料循环至预反应区或者第一反应区的部分占总量的比例优选为0~100%。该比例可根据市场需求进行调节，当生产丙烯效益高时，其返回至预反应区的比例较大，而当生产芳烃效益高时，其返回至第二反应区的比例较大。

所述的四个反应区使用两种分子筛催化剂。所述的分子筛催化剂A和分子筛催化剂B优选为具有不同性质的ZSM-5分子筛，进一步优选分子筛A催化剂为ZSM-5分子筛，分子筛B催化剂为金属改性ZSM-5分子筛。通过分子筛催化剂A循环移动实现预反应区反应（甲醇转化为二甲醚反应）和第一反应区反应（主要为甲醇与二甲醚转化为丙烯），通过分子筛催化剂B循环移动实现第二反应区（主要为甲醇及低碳烃芳构化反应）和第三反应区（主要为C5+非产物芳烃转化为二甲苯反应），从而最大程度多产混合C8芳烃，尤其是对二甲苯。

所述的分子筛催化剂A和分子筛催化剂B在各反应区中停留时间优选为30~400h。控制分子筛催化剂在各反应区的停留时间，从而使催化剂一直在较高的活性稳定性范围内操作，以保证产物的高选择性。

所述的预反应区反应条件为220～350℃、0.1MPa～1MPa，第一反应区反应条件为350℃～490℃、0.08MPa～0.8MPa，在此温度压力范围下甲醇或二甲醚组分可以有效转化为烯烃特别是丙烯组分，第二反应区反应条件为380～550℃、0.06MPa～0.5MPa，在此温度压力范围下低碳烃组分可以有效的转化为芳烃特别是二甲苯组分，第三反应区反应条件为400～580℃、0.04MPa～0.3MPa，在此温度压力范围下苯和甲苯循环流股与C8+芳烃可以有效的转化为二甲苯组分。

反应物与催化剂接触时间通常用重时空速表示，重时空速指每小时进料中反应原料的质量与反应器内催化剂质量的比值，重时空速越大代表停留时间越短，本发明中各反应区的重时空速均为0.1～15h^-1。

下面结合具体实施例来说明本发明涉及到的内容，但下面的具体实施例并不是对本发明的限制，本发明保护范围以申请的权利要求为准。

实施例1

按照图1所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:10，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

2）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

3）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%输入第一反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离，Sep2分离得到顶部C5+非芳烃组分循环回第一反应区，底部C5+芳烃组分输出系统。

第一反应区底部和第二反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，第一反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例2

按照图2所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:1，控制反应条件为温度300℃、压力0.5MPa，甲醇重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时预反应区甲醇转化率为85%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%输入预反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离。Sep2分离得到顶部C5+非芳烃组分循环回第一反应区，底部C5+芳烃组分输出系统。

第一反应区底部和第二反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，第一反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例3

按照图3所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:10，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

2）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

3）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%输入第一反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度480℃、压力0.1Mpa，重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回第一反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例4

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:10，控制反应条件为温度220℃、压力0.1MPa，甲醇重时空速为0.1h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留30h，此时预反应区甲醇转化率为80%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度350℃，反应压力为0.08Mpa，重时空速为0.1h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留30h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度380℃、压力0.06Mpa，甲醇重时空速为0.1h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留30h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%输入预反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分也循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并且输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度400℃、压力0.04Mpa，重时空速为0.1h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留30h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

该工艺下催化剂稳定运行时的产物分布如表1所示。

实施例5

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:1，控制反应条件为温度300℃、压力0.5MPa，甲醇重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时预反应区甲醇转化率为85%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%输入预反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度480℃、压力0.1Mpa，重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例6

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气预热后进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为10:1，控制反应条件为温度350℃、压力1MPa，甲醇重时空速为15h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留100h，此时预反应区甲醇转化率为95%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度490℃，反应压力为0.8Mpa，重时空速为15h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留100h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度550℃、压力0.5Mpa，甲醇重时空速为15h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留100h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中20%入预反应区，剩余80%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回第预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度580℃、压力0.3Mpa，重时空速为15h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留100h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例7

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气经过管道1进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:1，控制反应条件为温度300℃、压力0.5MPa，甲醇重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时预反应区甲醇转化率为85%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，全部输入预反应区，底部C5+组分通过管道7进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度480℃、压力0.1Mpa，重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

实施例8

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气经预热后进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为1:1，控制反应条件为温度300℃、压力0.5MPa，甲醇重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时预反应区甲醇转化率为85%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度420℃，反应压力为0.4Mpa，重时空速为6h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留70h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度440℃、压力0.3Mpa，甲醇重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分通过输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，其中50%输入预反应区，剩余50%输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度480℃、压力0.1Mpa，重时空速为7h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留60h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流分别合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。、

实施例9

按照图4所示的工艺流程，具体实施过程如下：

1）原料甲醇与水蒸气经预热进入预反应区与ZSM-5分子筛接触反应，其中甲醇与水的质量比为10:1，控制反应条件为温度350℃、压力1MPa，甲醇重时空速为15h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留100h，此时预反应区甲醇转化率为95%，二甲醚选择性为100%。

预反应区为一个移动床反应器；

2）预反应区反应产物二甲醚与未反应甲醇及水进入第一反应区与ZSM-5分子筛接触反应，控制反应温度470℃，反应压力为0.8Mpa，重时空速为15h^-1，ZSM-5分子筛催化剂在预反应区停留100h，此时甲醇和二甲醚转化率为100%。

第一反应区为一个移动床反应器；

3）原料甲醇与水蒸气进入第二反应区与Zn-ZSM-5接触进行芳构化反应，控制反应条件为温度550℃、压力0.5Mpa，甲醇重时空速为15h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留100h，此时第二反应区发生芳构化反应，其中甲醇转化率为100%。

第二反应区为一个移动床反应器；

4）从第一反应区出来的产物进入Sep1进行分离，Sep1分离得到顶部H₂、甲烷和丙烯组分输出系统，中部C2~C5烃组分循环回反应区，全部输入第二反应区反应，底部C5+组分进入Sep2进行分离；

5）Sep2分离得到顶部组分循环回预反应区，底部组分进入Sep3进行分离，分离得到的顶部的苯、甲苯组分与底部的C8+芳烃组分合并输入第三反应区与Zn-ZSM-5接触反应，控制反应条件为温度580℃、压力0.3Mpa，重时空速为15h^-1，Zn-ZSM-5分子筛催化剂在第二反应区停留100h，中部C8混合芳烃作为产物输出系统。第二反应区物流与第三反应区物流合并循环至Sep1进行分离。

第三反应区为一个移动床反应器；

第一反应区底部和第三反应区底部分子筛催化剂分别输送至再生装置1和2进行再生恢复活性，并连续循环返回预反应区和第二反应区顶部。

其中，预反应区原料甲醇与第二反应区原料甲醇质量比为1:1。

该工艺下催化剂稳定运行时的输出系统产物分布如表1所示。

表1甲醇芳构化产物分布，wt%（干基）

表1续