成膜材料、使用该成膜材料的密封膜、及其用途

摘要

本发明涉及使用具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基，且具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比这样的特定结构的有机硅化合物作为原料，以由通过CVD形成的含碳氧化硅形成的膜作为密封膜，用于气体阻隔部件、FPD器件、半导体器件等。

说明书

技术领域

本发明涉及一种成膜材料、使用该成膜材料的密封膜、及其用途。特别 是涉及一种以具有特定结构的烃基取代硅化合物作为原料，通过化学气相沉 积法(CVD：Chemical Vapor Deposition)成膜而得到的、由含碳氧化硅膜构成 的密封膜。

背景技术

在以液晶显示器及有机EL显示器为代表的平板显示器(以下为FPD)中， 使用玻璃基板作为其显示板的基体材料，但从薄膜化、轻质化、提高耐冲击 性、柔性化、及从适应于卷对卷工艺的观点考虑，透明塑料基板的代替要求 提高。另外，尝试使用有机半导体在塑料基板上形成有机晶体管、或形成LSI、 Si薄膜太阳能电池、有机色素敏化太阳能电池、有机半导体太阳能电池等。

在通常市售的塑料基板上形成上述元件的情况下，液晶元件、有机EL 元件、TFT元件、半导体元件、太阳能电池等所形成的元件、及器件怕水和/ 或氧，因此，显示器的显示产生黑点或亮点，或者半导体元件、太阳能电池 等不起作用，无法实用。因此，需要对塑料基板赋予相对于水蒸汽和/或氧气 的气体阻隔性能的气体阻隔塑料基板。另一方面，赋予了气体阻隔性能的透 明塑料膜作为食品、药品、电子材料、电子零件等的包装材料用途，今后有 取代不透明的铝箔层压膜使用日益扩大的趋势。

作为对透明塑料基板及透明塑料膜赋予透明气体阻隔性能的方法，有物 理成膜法和CVD法。在专利文献1中公开了一种隔离袋用膜，其以六甲基二 硅氧烷、1,1,3,3-四甲基二硅氧烷和/或1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、 氧气和氦气、氩气等不活泼气体的混合气体作为原料，通过等离子体激发化 学气相沉积法(PECVD：Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition)形成了气 体阻隔层，但其气体阻隔性能为H₂O=0.2～0.6g/m²·天、O₂=0.4～0.5cc/m²·天， 较低。

另外，本发明人等在专利文献2及专利文献3中公开了一种使用具有仲 或叔烃基与硅原子直接键合的结构的硅烷及硅氧烷化合物通过PECVD形成 低介电常数绝缘膜的方法。然而，这些方法为形成低密度薄膜的方法，所形 成的薄膜并不是适用于密封材料、特别是气体阻隔材料的高密度薄膜。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本专利第4139446号公报

专利文献2:日本特开2004-6607号公报

专利文献3：日本特开2005-51192号公报

发明内容

发明所要解决的问题

本发明是鉴于上述问题而完成的，其目的在于，提供一种以具有特定结 构的烃基取代硅化合物作为原料且通过CVD得到的含碳氧化硅膜构成的密 封膜、及含有该膜而成的气体阻隔部件、FPD器件及半导体器件。

用于解决问题的方法

本发明人等发现具有特定结构的烃基取代基且具有特定的硅、氧比的硅 化合物适合作为CVD用成膜材料，进而将以具有该特定结构及组成比的硅化 合物作为原料且通过CVD得到的膜用作密封膜，以至完成了本发明。

即，本发明为一种含有有机硅化合物的CVD用成膜材料，所述有机硅化 合物具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基，且具有氧原子相对于硅原子1 为0.5以下的原子比。另外，本发明为一种使用这样的成膜材料通过CVD成 膜的密封膜。另外，本发明为一种密封膜，其特征在于，对上述的密封膜进 一步进行热处理、紫外线照射处理或电子束处理而得到。进而，本发明为一 种气体阻隔部件，其特征在于，将这些密封膜用作气体阻隔层。另外，本发 明为一种含有这些密封膜而成的平板显示器器件或半导体器件。

即，本发明的主旨在于下述(1)～(15)。

(1)一种化学气相沉积法用的成膜材料，其特征在于，含有下述有机硅化 合物，所述有机硅化合物具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基，且具有 氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比。

(2)如上述(1)所述的成膜材料，其特征在于，优选具有至少一个与硅原子 直接键合的仲烃基、且具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机 硅化合物为下述通式(1)所示的二硅氧烷化合物。

(式中，R¹及R²分别表示碳原子数1～20的烃基。R¹及R²也可以互相键 合而形成环状结构。R³及R⁴分别表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。)

(3)如上述(1)所述的成膜材料，其特征在于，优选具有至少一个与硅原子 直接键合的仲烃基、且具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机 硅化合物为下述通式(2)所示的硅烷化合物。

(式中，R⁵及R⁶分别表示碳原子数1～20的烃基。R⁵及R⁶也可以互相键 合而形成环状结构。R⁷、R⁸及R⁹分别表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。 m表示1～20的整数。)

(4)如上述(1)所述的成膜材料，其特征在于，优选具有至少一个与硅原子 直接键合的仲烃基、且具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机 硅化合物为下述通式(3)所示的环状硅烷化合物。

(式中，R¹⁰及R¹¹分别表示碳原子数1～20的烃基。R¹⁰及R¹¹也可以互相 键合而形成环状结构。R¹²表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。n表示4～40 的整数。)。

(5)如上述(2)～(4)中任一项所述的成膜材料，其特征在于，优选通式(1)、 通式(2)或通式(3)的R¹和R²、R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹均为甲基、或分别为甲基 和乙基。

(6)如上述(2)或(5)所述的成膜材料，其特征在于，优选有机硅化合物为1,3- 二异丙基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3- 四甲基二硅氧烷、1,3-二叔丁基二硅氧烷、1,3-二叔丁基-1,3-二甲基二硅氧烷、 或1,3-二叔丁基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。

(7)如上述(3)或(5)所述的成膜材料，其特征在于，优选有机硅化合物为异 丙基硅烷、异丙基甲基硅烷、异丙基二甲基硅烷、二异丙基硅烷、二异丙基 甲基硅烷、三异丙基硅烷、仲丁基硅烷、仲丁基甲基硅烷、仲丁基二甲基硅 烷、二仲丁基硅烷、二仲丁基甲基硅烷、或三仲丁基硅烷。

(8)如上述(4)或(5)所述的成膜材料，其特征在于，优选有机硅化合物为 1,2,3,4-四异丙基环四硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六异丙基 环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基环四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十异丙基环五 硅烷、或1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二异丙基环六硅烷。

(9)如上述(1)～(8)中任一项所述的成膜材料，其特征在于，优选化学气相 沉积法为等离子体激发化学气相沉积法。

(10)如上述(1)～(8)中任一项所述的成膜材料，其特征在于，优选化学气相 沉积法为催化化学气相沉积法。

(11)一种密封膜，使用上述(1)～(10)中任一项所述的成膜材料并通过化学 气相沉积法成膜。

(12)一种密封膜，其特征在于，优选对上述(11)所述的密封膜进一步进行 热处理、紫外线照射处理或电子束处理而得到。

(13)一种气体阻隔部件，其特征在于，将上述(11)或(12)所述的密封膜用 作气体阻隔层。

(14)一种平板显示器器件，其特征在于，含有上述(11)或(12)所述的密封 膜而成。

(15)一种半导体器件，其特征在于，含有上述(11)或(12)所述的密封膜而 成。

发明的效果

根据本发明，含有具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基、且具有氧 原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合物的成膜材料可通过 CVD成膜，可以形成含碳氧化硅膜，其可以用作密封膜。特别是本密封膜作 为气体阻隔膜或气体阻隔基板用的气体阻隔层极其有用。

附图说明

图1是表示平行平板电容耦合型PECVD装置的图；

图2是表示电感耦合型远程PECVD装置的图；

图3是表示微波PECVD装置的图。

符号说明

1平行平板电容耦合型PECVD装置

2PECVD室

3具有喷头的上部电极

4下部电极

5薄膜形成用基板

6匹配电路

7RF电源

8温度控制装置

9气化器

10液体流量控制装置

11气体流量控制装置

12容器

13原料化合物

14用于将不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管

15通过不活泼气体加压的配管

16排气装置

17地线

18地线

19电感耦合型远程PECVD装置

20PECVD室

21线圈

22石英管

23加热器部

24薄膜形成用基板

25匹配电路

26RF电源

27温度控制装置

28气化器

29液体流量控制装置

30气体流量控制装置

31喷头

32容器

33原料化合物

34用于将不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管

35通过不活泼气体加压的配管

36排气装置

37地线

38微波PECVD装置

39石英制室

40薄膜形成用基板

41加热器部

42温度控制装置

43气化器

44液体流量控制装置

45气体流量控制装置

46喷头

47容器

48原料化合物

49用于将不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管

50通过不活泼气体加压的配管

51匹配电路

52微波发射器

53微波反射板

54排气装置

具体实施方式

下面，对本发明的详细内容进行说明。

在本发明中，具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基、且具有氧原子 相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合物没有特别限定，但优选下 述通式(1)所示的二硅氧烷化合物、下述通式(2)所示的硅烷化合物、下述通式 (3)所示的环状硅烷化合物。

(式中，R¹及R²分别表示碳原子数1～20的烃基。R¹及R²也可以互相键 合而形成环状结构。R³及R⁴分别表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。)

(式中，R⁵及R⁶分别表示碳原子数1～20的烃基。R⁵及R⁶也可以互相键 合而形成环状结构。R⁷、R⁸及R⁹分别表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。 m表示1～20的整数。)

(式中，R¹⁰及R¹¹分别表示碳原子数1～20的烃基。R¹⁰及R¹¹也可以互相 键合而形成环状结构。R¹²表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。n表示4～40 的整数。)

上述通式(1)的R¹及R²、通式(2)的R⁵及R⁶或通式(3)的R¹⁰及R¹¹分别为 碳原子数1～20的饱和或不饱和烃基，可以具有直链状、支链状及环状中的任 一结构。另外，它们互相键合而形成的环状结构也包含在本发明的范围内。 在碳原子数超过20的情况下，有时难以取得对应的有机卤化物等原料、或者 即使取得纯度也较低。在考虑CVD装置中的稳定使用的情况下，从有机硅化 合物的蒸汽压不会变得过低的方面考虑，特别优选碳原子数1～10的烃基。

作为上述通式(1)的R¹及R²、通式(2)的R⁵及R⁶、或通式(3)的R¹⁰及R¹¹的烃基的例子没有特别限定，可以举出碳原子数1～20、优选碳原子数1～10 的烷基、芳基、芳基烷基、烷基芳基、及以乙烯基为代表的烯基。R¹和R²、 R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹可以相同，也可以不同。

作为R¹和R²、R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹未互相键合时的例子，R¹和R²、 R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹可以分别举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、 异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、叔戊基、正己基、环己基、苯基、苄基、 甲苯基等。

作为R¹和R²、R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹互相键合、且通过仲烃基与Si键合 的基团的例子，可以举出仲烃基为环丁基、环丁烯基、环戊基、环戊二烯基、 环己基、环己烯基、环辛烯基、或环辛二烯基的情况作为代表例。

作为R¹和R²、R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹的组合，经济上特别优选R¹和R²、 R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹均为甲基的异丙基、R¹和R²、R⁵和R⁶、或R¹⁰和R¹¹分别为甲基和乙基的仲丁基、R¹和R²、R⁵和R⁶、R¹⁰和R¹¹互相键合而成的 环戊基、环戊二烯基、或环己基、环己烯基，有时气体阻隔性显著提高。

上述通式(1)的R³和R⁴、通式(2)的R⁷、R⁸及R⁹、或通式(3)的R¹²分别表 示碳原子数1～20的烃基或氢原子，作为烃基，为饱和或不饱和烃基，可以具 有直链状、支链状及环状中的任一结构。在碳原子数超过20的情况下，有时 生成的有机硅化合物的蒸汽压变低，难以在CVD装置中使用，有时不优选。

作为上述通式(1)的R³和R⁴、通式(2)的R⁷、R⁸及R⁹、或通式(3)的R¹²的 烃基，可使用与上述通式(1)的R¹及R²、通式(2)的R⁵及R⁶、或通式(3)的R¹⁰及R¹¹的烃基的例子同样的基团。

特别是在上述通式(1)的R³和R⁴、通式(2)的R⁷、R⁸及R⁹、或通式(3)的 R¹²分别为氢原子、或碳原子数1～4的烃基的甲基、乙基、正丙基、异丙基、 正丁基、异丁基、仲丁基、或者叔丁基的情况下，在高蒸汽压且原料取得方 面优选。特别是在为氢原子、仲或叔碳取代基的异丙基、仲丁基、或叔丁基 的情况下，有时气体阻隔性显著提高。

特别是在通式(1)所示的二硅氧烷化合物中，特别优选下述通式(4)的具有 与硅原子直接键合的氢原子的二硅氧烷化合物，有时可以以高成膜速度形成 气体阻隔性极高的密封膜。

(式中，R¹及R²分别表示碳原子数1～20的烃基。R¹及R²也可以互相键 合而形成环状结构。R³表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。)

作为上述通式(1)或(4)所示的具有仲烃基与硅原子直接键合的结构的二 硅氧烷化合物的具体例，可例示：

1,3-二异丙基二硅氧烷、

1,3-二异丙基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二乙基二硅氧烷、 1,3-二异丙基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二正丙基二硅氧烷、 1,1,3,3-四异丙基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,3-二异丙 基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二异丙 基-1,3-二苯基二硅氧烷、

1,3-二异丙基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四乙基二硅 氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四乙烯基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四正丙 基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四正丁基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3- 四异丁基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四仲丁基二硅氧烷、1,3-二异丙基 -1,1,3,3-四苯基二硅氧烷、

1,1,3,3-四异丙基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二乙基二硅 氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二正丙 基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3- 二正丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙 基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二苯基二硅氧烷、1,1,1,3,3,3- 六异丙基二硅氧烷、

1,3-二仲丁基二硅氧烷、

1,3-二仲丁基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,3-二乙基二硅氧烷、 1,3-二仲丁基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,3-二正丙基二硅氧烷、 1,1,3,3-四仲丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁 基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁 基-1,3-二苯基二硅氧烷、

1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四乙基二硅 氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四乙烯基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四正丙 基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四正丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3- 四异丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四苯基二硅氧烷、

1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二乙基二硅 氧烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,1,3,3-四仲丁基异丙基-1,3- 二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四仲丁 基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,1,3,3- 四仲丁基-1,3-二苯基二硅氧烷、1,1,1,3,3,3-六仲丁基二硅氧烷、

1,3-二环戊基二硅氧烷、

1,3-二环戊基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,3-二乙基二硅氧烷、 1,3-二环戊基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,3-二正丙基二硅氧烷、 1,1,3,3-四环戊基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,3-二环戊 基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二环戊 基-1,3-二苯基二硅氧烷、

1,3-二环戊基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四乙基二硅 氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四乙烯基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四正丙 基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四正丁基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3- 四异丁基二硅氧烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四仲丁基二硅氧烷、1,3-二环戊基 -1,1,3,3-四苯基二硅氧烷、

1,1,3,3-四环戊基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二乙基二硅 氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二正丙 基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3- 二正丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊 基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二苯基二硅氧烷、1,1,1,3,3,3- 六环戊基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基二硅氧烷、

1,3-二环戊二烯基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二乙基二 硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二 正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二正 丁基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基 -1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二苯基二硅氧烷、

1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四 乙基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四乙烯基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯 基-1,1,3,3-四正丙基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四正丁基二硅氧烷、 1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四异丁基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四仲 丁基二硅氧烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四苯基二硅氧烷、

1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二 乙基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊 二烯基-1,3-二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二正丙基二硅氧烷、 1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二异 丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环戊 二烯基-1,3-二苯基二硅氧烷、1,1,1,3,3,3-六环戊二烯基二硅氧烷、

1,3-二环己基二硅氧烷、

1,3-二环己基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,3-二乙基二硅氧烷、 1,3-二环己基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,3-二正丙基二硅氧烷、 1,1,3,3-四环己基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,3-二正丁基二硅氧烷、1,3-二环己 基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二环己 基-1,3-二苯基二硅氧烷、

1,3-二环己基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四乙基二硅 氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四乙烯基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四正丙 基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四正丁基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3- 四异丁基二硅氧烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四仲丁基二硅氧烷、1,3-二环己基 -1,1,3,3-四苯基二硅氧烷、

1,1,3,3-四环己基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二乙基二硅 氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二乙烯基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二正丙 基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二正丙基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3- 二正丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二异丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己 基-1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二苯基二硅氧烷、1,1,1,3,3,3- 六环己基二硅氧烷等。

特别优选1,3-二异丙基二硅氧烷、1,3-二异丙基-1,3-二甲基二硅氧烷、1,3- 二异丙基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷、1,3-二仲丁基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,3- 二甲基二硅氧烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷等。

上述通式(1)或(4)的具有仲烃基与硅原子直接键合的结构的二硅氧烷化 合物的制造法没有特别限定，可以由可水解的有机硅烷化合物制造。

例如，使下述通式(5)所示的有机化合物和有机锂或金属锂粒子反应而制 造仲烃基和/或烯基与锂原子直接键合而成的化合物，使该化合物和下述通式 (6)所示的卤代烷氧基硅烷类反应，由此制造下述通式(7)所示的可水解的有机 硅烷化合物。

(式中，R¹及R²分别与上述通式(1)或(4)中记载的相同。X表示氢原子、 氯原子、溴原子、或碘原子。)

Y_pSiR³R⁴(OR¹³)_2-p      (16)

(式中，Y表示氟原子、氯原子、溴原子或碘原子，R³及R⁴分别与上述 通式(1)或(4)中记载的R³及R⁴相同。R¹³表示碳原子数1～20的烃基或氢原子。 p表示0～2的整数。)

(式中，R¹、R²、R³及R⁴分别与上述通式(1)或(4)中记载的R¹、R²、R³及R⁴相同。Y及R¹³与上述通式(6)中记载的Y及R¹³相同。q表示0～1的整 数。)

在上述可水解的有机硅烷化合物的制造方法中，即使使用金属镁代替有 机锂或金属锂粒子，也可以制造上述通式(7)所示的可水解的有机硅烷化合物。

作为通式(5)所示的有机化合物中的X为氯原子、溴原子或碘原子的例子， 可以举出：异丙基氯、异丙基溴、异丙基碘、仲丁基氯、仲丁基溴、仲丁基 碘、环戊基氯、环戊基溴、环戊基碘、环己基氯、环己基溴及环己基碘。

另外，作为通式(5)所示的有机化合物中的X为氢原子的例子，可以举出： 环戊二烯、五甲基环戊二烯、1,2,3,4-四甲基-1,3-环戊二烯等，使正丁基锂、 叔丁基锂等有机锂与这些化合物反应，由此可以制造仲烃基和/或烯基与锂原 子直接键合而成的化合物。

作为通式(6)所示的卤代烷氧基硅烷类的例子，例如可以举出：二氯硅烷、 二溴硅烷、二碘硅烷、二甲氧基硅烷、二乙氧基硅烷、

甲基二氯硅烷、甲基二溴硅烷、甲基二碘硅烷、甲基二甲氧基硅烷、甲 基二乙氧基硅烷、

乙基二氯硅烷、乙基二溴硅烷、乙基二碘硅烷、乙基二甲氧基硅烷、乙 基二乙氧基硅烷、

正丙基二氯硅烷、正丙基二溴硅烷、正丙基二碘硅烷、正丙基二甲氧基 硅烷、正丙基二乙氧基硅烷、异丙基二氯硅烷、异丙基二溴硅烷、异丙基二 碘硅烷、异丙基二甲氧基硅烷、异丙基二乙氧基硅烷、

正丁基二氯硅烷、正丁基二溴硅烷、正丁基二碘硅烷、正丁基二甲氧基 硅烷、正丁基二乙氧基硅烷、异丁基二氯硅烷、异丁基二溴硅烷、异丁基二 碘硅烷、异丁基二甲氧基硅烷、异丁基二乙氧基硅烷、仲丁基二氯硅烷、仲 丁基二溴硅烷、仲丁基二碘硅烷、仲丁基二甲氧基硅烷、仲丁基二乙氧基硅 烷、叔丁基二氯硅烷、叔丁基二溴硅烷、叔丁基二碘硅烷、叔丁基二甲氧基 硅烷、叔丁基二乙氧基硅烷等。

另外，可以举出：二甲基二氯硅烷、二甲基二溴硅烷、二甲基二碘硅烷、 二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、

二乙基二氯硅烷、二乙基二溴硅烷、二乙基二碘硅烷、二乙基二甲氧基 硅烷、二乙基二乙氧基硅烷、

二正丙基二氯硅烷、二正丙基二溴硅烷、二正丙基二碘硅烷、二正丙基 二甲氧基硅烷、二正丙基二乙氧基硅烷、二异丙基二氯硅烷、二异丙基二溴 硅烷、二异丙基二碘硅烷、二异丙基二甲氧基硅烷、二异丙基二乙氧基硅烷、

二正丁基二氯硅烷、二正丁基二溴硅烷、二正丁基二碘硅烷、二正丁基 二甲氧基硅烷、二正丁基二乙氧基硅烷、二异丁基二氯硅烷、二异丁基二溴 硅烷、二异丁基二碘硅烷、二异丁基二甲氧基硅烷、二异丁基二乙氧基硅烷、 二仲丁基二氯硅烷、仲丁基二溴硅烷、二仲丁基二碘硅烷、二仲丁基二甲氧 基硅烷、二仲丁基二乙氧基硅烷、二叔丁基二氯硅烷、二叔丁基二溴硅烷、 二叔丁基二碘硅烷、二叔丁基二甲氧基硅烷、二叔丁基二乙氧基硅烷、二乙 烯基二氯硅烷、二苯基二氯硅烷、二苯基二甲氧基硅烷等。

通过采用本制造法，可抑制副产物的生成，能够高收率地得到高纯度的 通式(7)所示的可水解的有机硅烷化合物。

仲烃基和锂原子直接键合而成的化合物的制造条件没有特别限定，以下 示出其一个例子。

作为使用的金属锂，可以使用锂丝、锂带、锂粒等，但从反应的效率方 面考虑，优选使用具有500μm以下的粒径的锂粒子。

另外，在使用金属镁的情况下，可以使用镁带、镁粒子、镁粉末等。

使用的有机锂可以使用正丁基锂的正己烷溶液、叔丁基锂的正戊烷溶液 等。

作为用于上述反应的溶剂，只要为该技术领域中所使用的物质就没有特 别限定，例如可以使用正戊烷、异戊烷、正己烷、环已烷、正庚烷、正癸烷 等饱和烃类；甲苯、二甲苯、癸烯-1等不饱和烃类；乙醚、丙醚、叔丁基甲 醚、丁醚、环戊基甲醚等醚类。另外，也可以使用它们的混合溶剂。

关于上述反应时的反应温度，优选在生成的仲碳原子和锂原子键合而成 的化合物、或仲烃基和镁原子直接键合而成的化合物不会分解这样的温度范 围内进行。通常为工业上所使用的温度即-100～200℃的范围，优选在-85～150 ℃的范围内进行。反应的压力条件在加压下、常压下、减压下均可。

关于合成的仲烃基和锂原子直接键合而成的化合物、或仲烃基和镁原子 直接键合而成的化合物，可以在制造后直接使用，另外，也可以在除去未反 应的有机卤化物、金属锂、金属镁、作为反应副产物的锂卤化物或镁卤化物 后使用。

如上得到的仲烃基和锂原子直接键合而成的化合物、或仲烃基和镁原子 直接键合而成的化合物与上述通式(7)的卤代烷氧基硅烷类的反应条件没有特 别限定，以下示出其一个例子。

能够使用的反应溶剂可使用与可在上述仲碳原子和锂原子(或镁原子)直 接键合而成的化合物的反应时使用的溶剂同样的溶剂。关于其反应温度，优 选在仲烃基和锂原子直接键合而成的化合物、或仲烃基和镁原子直接键合而 成的化合物不会分解这样的温度范围内进行。通常为工业上所使用的温度即 -100～200℃的范围，优选在-85～150℃的范围内进行。反应的压力条件在加压 下、常压下、减压下均可。

上述通式(1)或(4)的二硅氧烷化合物的制造法没有特别限定，可以通过使 上述通式(7)的可水解的有机硅烷化合物在酸或碱共存下与水反应来制造。

作为反应时共存的酸，可以使用盐酸、硝酸、硫酸等无机酸、及甲苯磺 酸等有机酸。

制造上述通式(1)或(4)的二硅氧烷化合物时能够使用的反应溶剂只要为 该技术领域所使用的物质就没有特别限制，例如可以使用正戊烷、异戊烷、 正己烷、环已烷、正庚烷、正癸烷等饱和烃类；甲苯、二甲苯、癸烯-1等不 饱和烃类；乙醚、丙醚、叔丁基甲醚、丁醚、环戊基甲醚、四氢呋喃等醚类； 甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇、叔丁醇、2-乙基己醇等醇。另外，也可以使 用这些的混合溶剂。另外，也可以在不使用溶剂的情况下仅以上述通式(7)的 可水解的有机硅烷化合物本身制造。

关于上述通式(1)或(4)的二硅氧烷化合物制造时的反应温度，通常为工业 上所使用的温度即-100～200℃的范围，优选在-85～150℃的范围内进行。反应 的压力条件在加压下、常压下、减压下均可。

关于合成的上述通式(1)或(4)的二硅氧烷化合物的精制法，为了形成对于 用作成膜材料有用的水分含量且减少硅、碳、氧、氢以外的源自制造原料的 杂质元素量，只要通过使用玻璃过滤器、烧结多孔体等的过滤、常压或者减 压蒸馏、或使用二氧化硅、氧化铝、或高分子凝胶的柱分离等精制方法除去 副产生的锂盐或镁盐即可。此时，可以根据需要组合使用这些方法。

另外，在包含含有硅烷醇结构的副产物的情况下，可以在用氢化钠或氢 化钾等使硅烷醇的羟基以钠盐或钾盐的形式沉淀后，通过蒸馏分离生成作为 主生成物的烃基取代烷氧基硅烷。

制造时根据该有机金属化合物合成领域中的方法。即，在脱水及脱氧后 的氮或氩气氛下进行，使用的溶剂及精制用的柱填充剂等优选预先实施脱水 操作。另外，也优选除去金属残渣及颗粒等杂质。

作为上述通式(2)所示的硅烷化合物的具体例，可以举出：

异丙基硅烷、异丙基甲基硅烷、异丙基乙基硅烷、异丙基正丙基硅烷、 异丙基正丁基硅烷、异丙基异丁基硅烷、异丙基仲丁基硅烷、异丙基仲丁基 硅烷、异丙基正己基硅烷、异丙基环己基硅烷、异丙基环戊基硅烷、异丙基 环戊二烯基硅烷、异丙基苯基硅烷、

异丙基二甲基硅烷、异丙基二乙基硅烷、异丙基二乙基硅烷、异丙基二 正丙基硅烷、异丙基二正丁基硅烷、异丙基二异丁基硅烷、异丙基二仲丁基 硅烷、异丙基二正己基硅烷、异丙基二环己基硅烷、异丙基二环戊基硅烷、 异丙基二环戊二烯基硅烷、异丙基二苯基硅烷、

二异丙基硅烷、二异丙基甲基硅烷、二异丙基乙基硅烷、二异丙基正丙 基硅烷、二异丙基正丁基硅烷、二异丙基仲丁基硅烷、二异丙基仲丁基硅烷、 二异丙基正己基硅烷、二异丙基环己基硅烷、二异丙基环戊基硅烷、二异丙 基环戊二烯基硅烷、二异丙基苯基硅烷、

三异丙基硅烷、三异丙基甲基硅烷、三异丙基乙基硅烷、三异丙基正丙 基硅烷、三异丙基正丁基硅烷、三异丙基异丁基硅烷、三异丙基仲丁基硅烷、 三异丙基正己基硅烷、三异丙基环己基硅烷、三异丙基环戊基硅烷、三异丙 基环戊二烯基硅烷、三异丙基苯基硅烷、四异丙基硅烷

仲丁基硅烷、仲丁基甲基硅烷、仲丁基乙基硅烷、仲丁基正丙基硅烷、 仲丁基正丁基硅烷、仲丁基异丁基硅烷、仲丁基仲丁基硅烷、仲丁基仲丁基 硅烷、仲丁基正己基硅烷、仲丁基环己基硅烷、仲丁基环戊基硅烷、仲丁基 环戊二烯基硅烷、仲丁基苯基硅烷、

仲丁基二甲基硅烷、仲丁基二乙基硅烷、仲丁基二乙基硅烷、仲丁基二 正丙基硅烷、仲丁基二正丁基硅烷、仲丁基二异丁基硅烷、仲丁基二仲丁基 硅烷、仲丁基二正己基硅烷、仲丁基二环己基硅烷、仲丁基二环戊基硅烷、 仲丁基二环戊二烯基硅烷、仲丁基二苯基硅烷、

二仲丁基硅烷、二仲丁基甲基硅烷、二仲丁基乙基硅烷、二仲丁基正丙 基硅烷、二仲丁基正丁基硅烷、二仲丁基二异丁基硅烷、二仲丁基仲丁基硅 烷、二仲丁基正己基硅烷、二仲丁基环己基硅烷、二仲丁基环戊基硅烷、二 仲丁基环戊二烯基硅烷、二仲丁基苯基硅烷、

三仲丁基硅烷、三仲丁基甲基硅烷、三仲丁基乙基硅烷、三仲丁基正丙 基硅烷、三仲丁基正丁基硅烷、三仲丁基异丁基硅烷、三仲丁基正己基硅烷、 三仲丁基环己基硅烷、三仲丁基环戊基硅烷、三仲丁基环戊二烯基硅烷、三 仲丁基苯基硅烷、四仲丁基硅烷、

环戊基硅烷、环戊基甲基硅烷、环戊基乙基硅烷、环戊基正丙基硅烷、 环戊基正丁基硅烷、环戊基异丁基硅烷、环戊基仲丁基硅烷、环戊基仲丁基 硅烷、环戊基正己基硅烷、环戊基环己基硅烷、环戊基环戊二烯基硅烷、环 戊基苯基硅烷、

环戊基二甲基硅烷、环戊基二乙基硅烷、环戊基二乙基硅烷、环戊基二 正丙基硅烷、环戊基二正丁基硅烷、环戊基二异丁基硅烷、环戊基二仲丁基 硅烷、环戊基二正己基硅烷、环戊基二环己基硅烷、环戊基二环戊基硅烷、 环戊基二环戊二烯基硅烷、环戊基二苯基硅烷、

二环戊基硅烷、二环戊基甲基硅烷、二环戊基乙基硅烷、二环戊基正丙 基硅烷、二环戊基正丁基硅烷、二环戊基二异丁基硅烷、二环戊基仲丁基硅 烷、二环戊基仲丁基硅烷、二环戊基正己基硅烷、二环戊基环己基硅烷、二 环戊基环戊二烯基硅烷、二环戊基苯基硅烷、

三环戊基硅烷、三环戊基甲基硅烷、三环戊基乙基硅烷、三环戊基正丙 基硅烷、三环戊基正丁基硅烷、三环戊基异丁基硅烷、三环戊基仲丁基硅烷、 三环戊基正己基硅烷、三环戊基环己基硅烷、三环戊基环戊二烯基硅烷、三 环戊基苯基硅烷、四环戊基硅烷、

环戊二烯基硅烷、环戊二烯基甲基硅烷、环戊二烯基乙基硅烷、环戊二 烯基正丙基硅烷、环戊二烯基正丁基硅烷、环戊二烯基异丁基硅烷、环戊二 烯基仲丁基硅烷、环戊二烯基仲丁基硅烷、环戊二烯基正己基硅烷、环戊二 烯基环己基硅烷、环戊二烯基环戊基硅烷、环戊二烯基苯基硅烷、

环戊二烯基二甲基硅烷、环戊二烯基二乙基硅烷、环戊二烯基二乙基硅 烷、环戊二烯基二正丙基硅烷、环戊二烯基二正丁基硅烷、环戊二烯基二异 丁基硅烷、环戊二烯基二仲丁基硅烷、环戊二烯基二正己基硅烷、环戊二烯 基二环己基硅烷、环戊二烯基二环戊基硅烷、环戊二烯基二苯基硅烷、

二环戊二烯基硅烷、二环戊二烯基甲基硅烷、二环戊二烯基乙基硅烷、 二环戊二烯基正丙基硅烷、二环戊二烯基正丁基硅烷、二环戊二烯基二异丁 基硅烷、二环戊二烯基仲丁基硅烷、二环戊二烯基仲丁基硅烷、二环戊二烯 基正己基硅烷、二环戊二烯基环己基硅烷、二环戊二烯基环戊基硅烷、二环 戊二烯基苯基硅烷、

三环戊二烯基硅烷、三环戊二烯基甲基硅烷、三环戊二烯基乙基硅烷、 三环戊二烯基正丙基硅烷、三环戊二烯基正丁基硅烷、三环戊二烯基异丁基 硅烷、三环戊二烯基仲丁基硅烷、三环戊二烯基正己基硅烷、三环戊二烯基 环己基硅烷、三环戊二烯基环戊基硅烷、三环戊二烯基苯基硅烷、

四环戊二烯基硅烷、

环己基硅烷、环己基甲基硅烷、环己基乙基硅烷、环己基正丙基硅烷、 环己基正丁基硅烷、环己基异丁基硅烷、环己基仲丁基硅烷、环己基仲丁基 硅烷、环己基正己基硅烷、环己基环己基硅烷、环己基环戊基硅烷、环己基 环戊二烯基硅烷、环己基苯基硅烷、

环己基二甲基硅烷、环己基二乙基硅烷、环己基二乙基硅烷、环己基二 正丙基硅烷、环己基二正丁基硅烷、环己基二异丁基硅烷、环己基二仲丁基 硅烷、环己基二正己基硅烷、环己基二环戊基硅烷、环己基二环戊二烯基硅 烷、环己基二苯基硅烷、

二环己基硅烷、二环己基甲基硅烷、二环己基乙基硅烷、二环己基正丙 基硅烷、二环己基正丁基硅烷、二环己基二异丁基硅烷、二环己基仲丁基硅 烷、二环己基正己基硅烷、二环己基环戊基硅烷、二环己基环戊二烯基硅烷、 二环己基苯基硅烷、

三环己基硅烷、三环己基甲基硅烷、三环己基乙基硅烷、三环己基正丙 基硅烷、三环己基正丁基硅烷、三环己基异丁基硅烷、三环己基仲丁基硅烷、 三环己基正己基硅烷、三环己基环戊基硅烷、三环己基环戊二烯基硅烷、三 环己基苯基硅烷、

四环己基硅烷等单硅烷类；

1,3-二异丙基二硅烷、

1,3-二异丙基-1,3-二甲基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二乙基二硅烷、1,3- 二异丙基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3- 四异丙基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二正丁基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二异 丁基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二仲丁基二硅烷、1,3-二异丙基-1,3-二苯基二 硅烷、

1,3-二异丙基-1,1,3,3-四甲基二硅烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四乙基二硅烷、 1,3-二异丙基-1,1,3,3-四乙烯基二硅烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四正丙基二硅烷、 1,3-二异丙基-1,1,3,3-四正丁基二硅烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四异丁基二硅烷、 1,3-二异丙基-1,1,3,3-四仲丁基二硅烷、1,3-二异丙基-1,1,3,3-四苯基二硅烷、

1,1,3,3-四异丙基-1,3-二甲基二硅烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二乙基二硅烷、 1,1,3,3-四异丙基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二正丙基二硅烷、 1,1,3,3-四异丙基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二正丁基二硅烷、 1,1,3,3-四异丙基-1,3-二异丁基二硅烷、1,1,3,3-四异丙基-1,3-二仲丁基二硅烷、 1,1,3,3-四异丙基-1,3-二苯基二硅烷、1,1,1,3,3,3-六异丙基二硅烷、

1,3-二仲丁基二硅烷、

1,3-二仲丁基-1,3-二甲基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二乙基二硅烷、1,3- 二仲丁基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3- 四仲丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二正丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二异 丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二仲丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,3-二苯基二 硅烷、

1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四甲基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四乙基二硅烷、 1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四乙烯基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四正丙基二硅烷、 1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四正丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四异丁基二硅烷、 1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四仲丁基二硅烷、1,3-二仲丁基-1,1,3,3-四苯基二硅烷、

1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二甲基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二乙基二硅烷、 1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基异丙基-1,3-二正丙基 二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二正丁 基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二异丁基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二仲 丁基二硅烷、1,1,3,3-四仲丁基-1,3-二苯基二硅烷、1,1,1,3,3,3-六仲丁基二硅烷、

1,3-二环戊基二硅烷、

1,3-二环戊基-1,3-二甲基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二乙基二硅烷、1,3- 二环戊基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3- 四环戊基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二正丁基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二异 丁基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二仲丁基二硅烷、1,3-二环戊基-1,3-二苯基二 硅烷、

1,3-二环戊基-1,1,3,3-四甲基二硅烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四乙基二硅烷、 1,3-二环戊基-1,1,3,3-四乙烯基二硅烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四正丙基二硅烷、 1,3-二环戊基-1,1,3,3-四正丁基二硅烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四异丁基二硅烷、 1,3-二环戊基-1,1,3,3-四仲丁基二硅烷、1,3-二环戊基-1,1,3,3-四苯基二硅烷、

1,1,3,3-四环戊基-1,3-二甲基二硅烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二乙基二硅烷、 1,1,3,3-四环戊基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二正丙基二硅烷、 1,1,3,3-四环戊基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二正丁基二硅烷、 1,1,3,3-四环戊基-1,3-二异丁基二硅烷、1,1,3,3-四环戊基-1,3-二仲丁基二硅烷、 1,1,3,3-四环戊基-1,3-二苯基二硅烷、1,1,1,3,3,3-六环戊基二硅烷、

1,3-二环戊二烯基二硅烷、

1,3-二环戊二烯基-1,3-二甲基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二乙基二硅 烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二正丙基 二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二正丁基二硅烷、 1,3-二环戊二烯基-1,3-二异丁基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二仲丁基二硅 烷、1,3-二环戊二烯基-1,3-二苯基二硅烷、

1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四甲基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四乙 基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四乙烯基二硅烷、1,3-二环戊二烯基 -1,1,3,3-四正丙基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四正丁基二硅烷、1,3-二 环戊二烯基-1,1,3,3-四异丁基二硅烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四仲丁基二硅 烷、1,3-二环戊二烯基-1,1,3,3-四苯基二硅烷、

1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二甲基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二乙 基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基 -1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四 环戊二烯基-1,3-二正丁基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二异丁基二硅烷、 1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二仲丁基二硅烷、1,1,3,3-四环戊二烯基-1,3-二苯基 二硅烷、1,1,1,3,3,3-六环戊二烯基二硅烷、

1,3-二环己基二硅烷、

1,3-二环己基-1,3-二甲基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二乙基二硅烷、1,3- 二环己基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3- 四环己基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二正丁基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二异 丁基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二仲丁基二硅烷、1,3-二环己基-1,3-二苯基二 硅烷、

1,3-二环己基-1,1,3,3-四甲基二硅烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四乙基二硅烷、 1,3-二环己基-1,1,3,3-四乙烯基二硅烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四正丙基二硅烷、 1,3-二环己基-1,1,3,3-四正丁基二硅烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四异丁基二硅烷、 1,3-二环己基-1,1,3,3-四仲丁基二硅烷、1,3-二环己基-1,1,3,3-四苯基二硅烷、

1,1,3,3-四环己基-1,3-二甲基二硅烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二乙基二硅烷、 1,1,3,3-四环己基-1,3-二乙烯基二硅烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二正丙基二硅烷、 1,1,3,3-四环己基-1,3-二正丙基二硅烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二正丁基二硅烷、 1,1,3,3-四环己基-1,3-二异丁基二硅烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二仲丁基二硅烷、 1,1,3,3-四环己基-1,3-二异丁基二硅烷、1,1,3,3-四环己基-1,3-二苯基二硅烷、 1,1,1,3,3,3-六环己基二硅烷等二硅烷类。

另外，可以举出：1,2,3-三异丙基三硅烷、1,1,2,2,3,3-六异丙基三硅烷、 1,2,3-三异丙基-1,2,3-三甲基三硅烷、1,2,3-三异丙基-1,1,2,3,3-五甲基三硅烷、 1,2,3,4-四异丙基四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基四硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基 五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十异丙基五硅烷、

1,2,3-三仲丁基三硅烷、1,1,2,2,3,3-六仲丁基三硅烷、1,2,3,4-四仲丁基四 硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八仲丁基四硅烷、1,2,3,4,5-五仲丁基五硅烷、 1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十仲丁基五硅烷等链状聚硅烷类。

特别优选异丙基硅烷、异丙基甲基硅烷、异丙基二甲基硅烷、二异丙基 硅烷、二异丙基甲基硅烷、三异丙基硅烷、仲丁基硅烷、仲丁基甲基硅烷、 仲丁基二甲基硅烷、二仲丁基硅烷、二仲丁基甲基硅烷、或三仲丁基硅烷等。

作为上述通式(3)所示的环状硅烷化合物的具体例，可以举出：

1,2,3,4-四异丙基环四硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六异 丙基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基环四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十异丙基 环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二异丙基环六硅烷、1,2,3,4-四异丙基 -1,2,3,4-四甲基环四硅烷、1,2,3,4-四异丙基-1,2,3,4-四乙基环四硅烷、1,2,3,4- 四异丙基-1,2,3,4-四苯基环四硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基-1,2,3,4,5-五甲基环五硅 烷、1,2,3,4,5-五异丙基-1,2,3,4,5-五乙基环五硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基-1,2,3,4,5- 五苯基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六异丙基-1,2,3,4,5,6-六甲基环六硅烷、1,2,3,4,5,6- 六异丙基-1,2,3,4,5,6-六乙基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六异丙基-1,2,3,4,5,6-六苯基 环六硅烷、

1,2,3,4-四仲丁基环四硅烷、1,2,3,4,5-五仲丁基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六仲 丁基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八仲丁基环四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十仲丁基 环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二仲丁基环六硅烷、1,2,3,4-四仲丁基 -1,2,3,4-四甲基环四硅烷、1,2,3,4-四仲丁基-1,2,3,4-四乙基环四硅烷、1,2,3,4- 四仲丁基-1,2,3,4-四苯基环四硅烷、1,2,3,4,5-五仲丁基-1,2,3,4,5-五甲基环五硅 烷、1,2,3,4,5-五仲丁基-1,2,3,4,5-五乙基环五硅烷、1,2,3,4,5-五仲丁基-1,2,3,4,5- 五苯基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六仲丁基-1,2,3,4,5,6-六甲基环六硅烷、1,2,3,4,5,6- 六仲丁基-1,2,3,4,5,6-六乙基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六仲丁基-1,2,3,4,5,6-六苯基 环六硅烷、

1,2,3,4-四环戊基环四硅烷、1,2,3,4,5-五环戊基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六环 戊基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八环戊基环四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十环戊基 环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二环戊基环六硅烷、1,2,3,4-四环戊基 -1,2,3,4-四甲基环四硅烷、1,2,3,4-四环戊基-1,2,3,4-四乙基环四硅烷、1,2,3,4- 四环戊基-1,2,3,4-四苯基环四硅烷、1,2,3,4,5-五环戊基-1,2,3,4,5-五甲基环五硅 烷、1,2,3,4,5-五环戊基-1,2,3,4,5-五乙基环五硅烷、1,2,3,4,5-五环戊基-1,2,3,4,5- 五苯基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六环戊基-1,2,3,4,5,6-六甲基环六硅烷、1,2,3,4,5,6- 六环戊基-1,2,3,4,5,6-六乙基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六环戊基-1,2,3,4,5,6-六苯基 环六硅烷、

1,2,3,4-四环戊二烯基环四硅烷、1,2,3,4,5-五环戊二烯基环五硅烷、 1,2,3,4,5,6-六环戊二烯基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八环戊二烯基环四硅烷、 1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十环戊二烯基环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二环戊二烯 基环六硅烷、1,2,3,4-四环戊二烯基-1,2,3,4-四甲基环四硅烷、1,2,3,4-四环戊二 烯基-1,2,3,4-四乙基环四硅烷、1,2,3,4-四环戊二烯基-1,2,3,4-四苯基环四硅烷、 1,2,3,4,5-五环戊二烯基-1,2,3,4,5-五甲基环五硅烷、1,2,3,4,5-五环戊二烯基 -1,2,3,4,5-五乙基环五硅烷、1,2,3,4,5-五环戊二烯基-1,2,3,4,5-五苯基环五硅烷、 1,2,3,4,5,6-六环戊二烯基-1,2,3,4,5,6-六甲基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六环戊二烯 基-1,2,3,4,5,6-六乙基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六环戊二烯基-1,2,3,4,5,6-六苯基环 六硅烷、

1,2,3,4-四环己基环四硅烷、1,2,3,4,5-五环戊基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六环 己基环戊基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八环己基环四硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5- 十环己基环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二环己基环六硅烷、1,2,3,4-四环 己基-1,2,3,4-四甲基环四硅烷、1,2,3,4-四环己基-1,2,3,4-四乙基环四硅烷、 1,2,3,4-四环己基-1,2,3,4-四苯基环四硅烷、1,2,3,4,5-五环己基-1,2,3,4,5-五甲基 环五硅烷、1,2,3,4,5-五环己基-1,2,3,4,5-五乙基环五硅烷、1,2,3,4,5-五环己基 -1,2,3,4,5-五苯基环五硅烷、1,2,3,4,5,6-六环己基-1,2,3,4,5,6-六甲基环六硅烷、 1,2,3,4,5,6-六环己基-1,2,3,4,5,6-六乙基环六硅烷、1,2,3,4,5,6-六环己基 -1,2,3,4,5,6-六苯基环六硅烷等环状聚硅烷类。

特别优选1,2,3,4-四异丙基环四硅烷、1,2,3,4,5-五异丙基环五硅烷、 1,2,3,4,5,6-六异丙基环六硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基环四硅烷、 1,1,2,2,3,3,4,4,5,5-十异丙基环五硅烷、1,1,2,2,3,3,4,4,5,5,6,6-十二异丙基环六硅 烷等。

上述通式(2)及(3)的硅烷化合物及环状硅烷化合物的制造方法没有特别 限定，可以分别使下述通式(8)或通式(9)所示的有机化合物与金属锂粒子反应 来制造。

(式中，R⁵、R⁶及R⁹分别与上述通式(2)中上述的R⁵、R⁶及R⁹相同。X分 别表示氢原子、氯原子、溴原子或碘原子。)

(式中，R¹⁰、R¹¹及R¹²分别与上述通式(3)中上述的R¹⁰、R¹¹及R¹²相同。 X分别表示氢原子、氯原子、溴原子或碘原子。)

在残留未反应的卤素取代基的情况下，可以使其与由上述通式(5)得到的 锂化合物或镁化合物反应而烷基化、或者使其与氢化铝锂或硼酸钠反应而氢 化。

上述通式(2)及(3)的硅烷化合物及环状硅烷化合物的制造条件没有特别 限定，可以使用上述通式(1)的二硅氧烷化合物的制造条件。

如本发明的上述通式(1)～(3)那样具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃 基、且具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合物可以通 过CVD成膜，形成含碳的氧化硅膜，其可以用作密封膜。作为CVD，例如 可以举出PECVD或催化化学气相沉积法。PECVD的种类及使用的装置没有 特别限定，该PECVD可使用半导体制造领域、液晶体显示器制造领域、卷对 卷方式高分子膜的表面处理领域等该技术领域中通常所使用的方法。

可以在PECVD装置中通过气化器使本发明的有机硅化合物气化并导入 至成膜室内，利用高频电源施加到成膜室内的电极上而产生等离子体，在成 膜室内的硅基板等上形成等离子体CVD薄膜。此时，出于产生等离子体的目 的，与有机硅化合物一同导入氦气、氩气、氪气、氖气、氙气等不活泼气体 也包含在本发明的范围内。

关于PECVD装置的等离子体产生方法没有特别限定，可以使用该技术中 所使用的电感耦合型等离子体、电容耦合型等离子体、ECR等离子体等。另 外，作为等离子体的产生源，可使用平行平板型、天线型等各种产生源，也 可以使用大气压PECVD、减压PECVD、加压PECVD等任一压力条件下的 PECVD。

作为此时的PECVD条件没有特别限定，优选1.0W～10000W，进一步优 选在1.0W～2000W的范围内进行。

另外，有时可以通过对上述由含碳氧化硅膜构成的密封膜进行热处理、 紫外线照射处理和/或电子束处理来得到致密化或机械强度提高的膜，本处理 中得到的膜有时适合作为气体阻隔膜。

本发明的密封膜可以用于FPD器件或半导体器件等。

具体而言，作为PECVD装置，图1的1表示平行平板电容耦合型PECVD 装置。图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置包括PECVD装置室内的 喷头上部电极和可控制基板温度的下部电极、由将原料化合物气化供给至室 内的气化器装置、高频电源和匹配电路构成的等离子体产生装置、及由真空 泵构成的排气体系。

PECVD装置1具备：PECVD室2、具有用于将原料化合物均匀地供给至 室内的喷头的上部电极3、具有用于设置Si基板等薄膜形成用基板5的温度 控制装置8的下部电极4、用于使原料化合物气化的气化装置9～15、作为等 离子体产生源的匹配电路6和RF电源7、及用于排出室内的未反应物及副产 物的排气装置16。17、18为地线。

作为等离子体产生源的匹配电路6和RF电源7与上部电极3连接，通过 放电产生等离子体。关于RF电源7的标准没有特别限定，可以使用该技术领 域中所使用的电功率1W～2000W，优选10W～1000W，频率50kHz～2.5GHz， 优选100kHz～100MHz，特别优选200kHz～50MHz的RF电源。

基板温度的控制没有特别限定，为-90～1000℃，优选为0℃～500℃的范围。

气化装置填充常温常压下为液体的原料化合物13，且具备：浸渍配管和 通过上述不活泼气体加压的配管15的容器12、控制作为液体的原料化合物 13的流量的液体流量控制装置10、使作为液体的原料化合物13气化的气化 器9、用于将上述不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管14和 控制其流量的气体流量控制装置11。本气化装置通过配管将气化器9与具备 喷头的上部电极3连接。

原料化合物向室内的气化供给量没有特别限定，为0.1sccm～10000sccm， 优选为10sccm～5000sccm。另外，上述不活泼气体的供给量没有特别限定， 为0.1sccm～10000sccm，优选为10sccm～5000sccm。

具体而言，作为PECVD装置，图2的19表示电感耦合型远程PECVD 装置。图2所示的电感耦合型远程PECVD装置具备：被圈状的地卷绕于 PECVD装置室上部的石英周围的等离子体产生部；可控制温度的基板设置 部；由将原料化合物气化供给至室内的气化器装置、高频电源和匹配电路构 成的等离子体产生装置；及由真空泵构成的排气体系。

PECVD装置19具备：PECVD室20、作为等离子体产生部的线圈21和 石英管22、用于设置Si基板等薄膜形成用基板24的加热器部23和温度控制 装置27、用于使原料化合物气化的气化装置28～35、作为等离子体产生源的 匹配电路25和RF电源26、及用于排出室内的未反应物及副产物的排气装置 36构成。37为地线。

作为等离子体产生部的石英周围的线圈与匹配电路25连接，在石英管中 通过RF电流产生的天线电流磁场放电，产生等离子体。关于RF电源26的 规格没有特别限定，可以使用该技术领域中所使用的电功率1W～2000W、优 选10W～1000W、频率50kHz～2.5GHz、优选100kHz～100MHz、特别优选 200kHz～50MHz的RF电源。

基板温度的控制没有特别限定，为-90～1000℃，优选为0℃～500℃的范围。

气化装置填充常温常压下为液体原料化合物33，且具备：具备浸渍配管 和通过上述不活泼气体加压的配管35的容器32、控制液体原料化合物33的 流量的液体流量控制装置29、使液体原料化合物33气化的气化器28、用于 将上述不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管34和控制其流量 的气体流量控制装置30及用于将不活泼气体和气化的原料化合物33均匀地 供给至室内的喷头31。

原料化合物在室内的气化供给量没有特别限定，为0.1sccm～10000sccm， 优选为10sccm～5000sccm。另外，上述不活泼气体的供给量没有特别限定， 为0.1sccm～10000sccm，优选为10sccm～5000sccm。

原料化合物可使用上述例示的PECVD装置将不活泼气体和气化的原料 化合物、或气化的原料化合物供给至室内，通过RF电源产生的放电产生等离 子体，在控制温度的基板上成膜。此时室内的压力没有特别限定，为 0.1Pa～10000Pa，优选为1Pa～5000Pa。

具体而言，作为PECVD装置，图3的38表示微波PECVD装置。其具 备：石英制室39、用于设置Si基板等的薄膜形成用基板40的加热器部41和 温度控制装置42、用于使原料化合物气化的气化装置43～50、作为微波产生 源的匹配电路51和微波发射器52、及微波反射板53、以及用于排出室内的 未反应物及副产物的排气装置54。

作为微波产生源的匹配电路51和微波发射器52与石英室连接，将微波 照射到石英室内，由此产生等离子体。关于微波的频率没有特别限定，可以 使用该技术领域中所使用的频率1MHz～50GHz、优选0.5GHz～10GHz、特别 优选1GHz～5GHz的微波。另外，其微波输出功率可以使用0.1W～20000W、 优选1W～10000W。

基板温度的控制没有特别限定，为-90～1000℃，优选为0℃～500℃的范围。

气化装置填充常温常压下为液体的原料化合物48，且具备：具备浸渍配 管和通过上述不活泼气体加压的配管50的容器47、控制作为液体的原料化合 物48的流量的液体流量控制装置44、使作为液体的原料化合物48气化的气 化器43、用于将上述不活泼气体经气化器供给至PECVD装置室内的配管49 和控制其流量的气体流量控制装置45及用于将不活泼气体和气化了的原料化 合物48均匀地供给至室内的喷头46。

原料化合物向室内的气化供给量没有特别限定，为0.1sccm～10000sccm， 优选为10sccm～5000sccm。另外，上述不活泼气体的供给量没有特别限定， 为0.1sccm～10000sccm，优选为10sccm～5000sccm。

原料化合物可使用上述例示的PECVD装置将不活泼气体和气化的原料 化合物、或气化的原料化合物供给至室内，通过微波的照射产生等离子体， 在控制了温度的基板上成膜。此时室内的压力没有特别限定，为 0.1Pa～10000Pa，优选为1Pa～5000Pa。

实施例

下面示出实施例，但本发明并不限定于这些实施例。

膜厚测定使用株式会社ULVAC制的触针式表面形状测量器 Dektak(Dektak)6M。另外，使用Perkin Elmer制ESCA5400MC测定生成膜的 组成。氧透过性通过JIS K7126-1法测定，水透过性通过依据JIS K7129附 录C测定。全光线透射率通过JIS K7361-1法测定。线膨胀系数通过在烘箱 中将无负荷状态的膜样品以5deg./min.从室温升温至240℃，利用CCD照相 机测定此时膜长度的变化来算出。表面粗糙度使用Veecoo公司制扫描型探针 显微镜NanoScopeIIIa以tapping模式AFM测定。

实施例1(利用电容耦合型PECVD装置的使用1,3-二异丙基-1,3-二甲基二 硅氧烷(氧/硅=0.5的通式(1)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的1,3-二异丙基-1,3-二甲基二硅氧烷 的流量50sccm、氦气的流量50sccm、氧气的流量50sccm、室内压10Pa、基 板温度室温、RF电源电功率500W、及RF电源频率13.56MHz的条件下成膜 10分钟。

结果，膜厚为2570nm。含碳氧化硅密封膜的组成为Si=24atom%、 C=20atom%、及O=56atom%。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²· 天(检测限以下)及水透过性为4.0×10^-3g/m²·天。另外，全光线透射率为91.7%， 线膨胀系数为12ppm/deg，及表面粗糙度为0.25nm。

实施例2(利用电容耦合型PECVD装置的使用1,3-二异丙基-1,3-二甲基二 硅氧烷(氧/硅=0.5的通式(1)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

在实施例1中，氦气的流量设为50sccm及氧气设为100sccm，除此以外， 与实施例1同样地形成密封膜。

结果，膜厚为1421nm。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²·天 (检测限以下)及水透过性为2.5×10^-3g/m²·天。另外，全光线透射率为91.6%， 线膨胀系数为11ppm/deg.，及表面粗糙度为0.27nm。

实施例3(利用电容耦合型PECVD装置的使用1,3-二异丙基-1,3-二甲基二 硅氧烷(氧/硅=0.5的通式(1)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

将实施例1中氦气的流量设为50sccm及氧气设为500sccm，除此以外， 与实施例1同样地形成密封膜。

结果，膜厚为1050nm。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²·天 (检测限以下)及水透过性为1.1×10^-3g/m²·天。另外，全光线透射率为91.7%， 线膨胀系数为12ppm/deg.，及表面粗糙度为0.25nm。

实施例4(利用电容耦合型PECVD装置的使用二异丙基甲基硅烷(氧/硅=0 的通式(2)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的二异丙基甲基硅烷的流量50sccm、 氦气的流量50sccm、氧气的流量50sccm、室内压10Pa、基板温度室温、RF 电源电功率500W、及RF电源频率13.56MHz的条件下成膜10分钟。

结果，膜厚为2180nm。含碳氧化硅密封膜的组成为Si=25atom%、 C=16atom%、及O=59atom%。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²· 天(检测限以下)及水透过性为3.5×10^-3g/m²·天。另外，全光线透射率为91.7%， 线膨胀系数为11ppm/deg，及表面粗糙度为0.26nm。

实施例5(利用电容耦合型PECVD装置的使用1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基环 四硅烷(氧/硅=0的通式(3)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的1,1,2,2,3,3,4,4-八异丙基环四硅烷 的流量50sccm、氦气的流量50sccm、氧气的流量100sccm、室内压10Pa、基 板温度室温、RF电源电功率500W、及RF电源频率13.56MHz的条件下成膜 10分钟。

结果，膜厚为2830nm。含碳氧化硅密封膜的组成为Si=27atom%、 C=17atom%、及O=56atom%。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²· 天(检测限以下)及水透过性为2.4×10^-3g/m²·天。另外，全光线透射率为91.6%， 线膨胀系数为11ppm/deg，及表面粗糙度为0.28nm。

比较例1(利用电容耦合型PECVD装置的使用乙烯基三甲氧基硅烷(氧/ 硅=3.0)的含碳氧化硅密封膜的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的乙烯基三甲氧基硅烷的流量 50sccm、氦气的流量50sccm、室内压133Pa、基板温度室温、RF电源电功率 200W、及RF电源频率13.56MHz的条件下成膜10分钟。结果，膜厚为470nm。 含碳氧化硅密封膜的组成为Si=31atom%、C=20atom%、及O=49atom%。测 定透气性，结果，氧透过性为1.44cc/m²·天、水透过性为1.67g/m²·天。另 外，全光线透射率为86.5%，线膨胀系数为30ppm/deg，及表面粗糙度为10nm。

由于未使用具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合 物，因此，得到的薄膜不适于气体阻隔层。

比较例2(利用电容耦合型PECVD装置的使用四甲氧基硅烷(氧/硅=4.0) 的含碳氧化硅密封膜的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的四甲氧基硅烷的流量50sccm、氦 气的流量50sccm、室内压133Pa、基板温度室温、RF电源电功率200W、及 RF电源频率13.56MHz的条件下成膜10分钟。

结果，膜厚为136nm。含碳氧化硅密封膜的组成为Si=35atom%、 C=13atom%、及O=52atom%。测定透气性，结果，氧透过性为1.75cc/m²·天、 水透过性为1.67g/m²·天。另外，全光线透射率为86.4%，线膨胀系数为 32ppm/deg，、表面粗糙度为26nm。

由于未使用具有氧原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合 物，因此，得到的薄膜不适于气体阻隔层。

比较例3

测定使用的聚萘二甲酸乙二醇酯膜基板的透气性、全光线透射率、线膨 胀系数及表面粗糙度，结果，氧透过性为21.0cc/m²·天、水透过性为6.70g/m²· 天。另外，全光线透射率为86.9%，线膨胀系数为35ppm/deg.，及表面粗糙 度为1.4nm。

实施例6(利用电容耦合型PECVD装置的使用二异丙基甲基硅烷(氧/硅=0 的通式(2)所示的化合物)的气体阻隔层的成膜)

使用图1所示的平行平板电容耦合型PECVD装置在聚萘二甲酸乙二醇酯 膜基板上成膜。对成膜条件而言，在气化的二异丙基甲基硅烷的流量50sccm、 氦气的流量50sccm、氧气的流量500sccm、室内压100Pa、基板温度室温、 RF电源电功率1000W、及RF电源频率13.56MHz的条件下成膜10分钟。

结果，膜厚为858nm。含碳氧化硅密封膜的组成为Si=31atom%、 C=9atom%、及O=60atom%。测定透气性，结果，氧透过性低于0.01cc/m²· 天(检测限以下)、水透过性为2.1×10^-4g/m²·天。另外，全光线透射率为91.8%， 线膨胀系数为11ppm/deg，及表面粗糙度为0.21nm。

另外，详细或参照特定的实施方式对本发明进行说明，本领域技术人员 很明确可以在不脱离本发明的精神和范围的情况下加以各种变更及修改。

本申请基于2011年09月05日申请的日本专利申请(日本特愿 2011-192741)、及2012年08月08日申请的日本专利申请(日本特愿 2012-176433)，在此援引其内容作为参考。

工业实用性

根据本发明，含有具有至少一个与硅原子直接键合的仲烃基、且具有氧 原子相对于硅原子1为0.5以下的原子比的有机硅化合物的成膜材料通过 CVD成膜，可形成含碳氧化硅膜，其可以用作密封膜。尤其本密封膜作为气 体阻隔膜或气体阻隔基板用的气体阻隔层是极其有用的。因此，本发明的工 业价值显著。