Auflösung von und Aktivitätsfreisetzung aus metallischem Beryllium von Reflektorelementen eines Forschungsreaktors in endlagerrelevanten Salzlösungen

摘要

Research reactors, such as the former Munich Research Reactor I (FRM I), provide high-flux neutron fields for many research activities. Besides fuel and fuel element design, it is structural components in the form of reflector elements (RE) around the reactor core which ensure the high neutron fluxes generated. Beryllium (Be) lends itself particularly well to this purpose as its neutron capture cross section is very low while its elastic scattering cross section is very high. After decommissioning and demolition of this type of plant the Be-RE will be stored in a repository, as recycling the BE is not considered meaningful at the present time. As far as RE are concerned, they play a role in long-term safety analyses of repositories in two respects. On the one hand, the high neutron dose builds up substantial activities over the period of operation. On the other hand, Be is chemically highly toxic and must be safely kept from the biosphere. This latter reason necessitates characterization of the dissolution behavior of Be metal over prolonged periods of time in brine likely to be encountered in potential storage formations in cases of accident and potentially mobilizing Be. The paper presents selected findings of experiments with Be metal, both irradiated with neutrons and unirradiated, in granite water, MgCl_2 and NaCl brines at three different temperatures.%Forschungsreaktoren wie der ehemalige Münchner Forschungsreaktor I (FRM I) stellen Neutronenfelder mit hohem Fluss für vielfältige Forschungszwecke bereit. Neben Brennstoff- und Brennelementdesign sorgen strukturelle Komponenten in Form von Reflektorelementen (RE) um den Reaktorkern dafür, die hohen Neutronenflüsse zu erzeugen. Beryllium (Be) ist für diese Aufgabe überaus vorteilhaft, da der Wirkungsquer-schnitt für Neutroneneinfang sehr niedrig und für elastische Streuung sehr hoch ist. Nach Stillegung und Rückbau solcher Anlagen sind diese Be-RE für die Endlagerung vorgesehen, da Recycling des Be zum gegenwärtigen Zeitpunkt nicht sinnvoll erscheint. Bei Langzeitsicherheits-analysen für Endlager spielen 2 Aspekte hinsichtlich RE eine wichtige Rolle. Zum einen bauen sich durch die hohe Neutronendosis im Laufe der Betriebszeit sub-stanzielle Aktivitäten auf, zum anderen ist Be hoch-chemotoxisch und muss sicher vor der Biosphäre abgeschlossen werden. Letzterer Grund erfordert die Charakterisierung des längerfristigen Auflösungsverhaltens von metallischem Be in Salzlösungen, die im Störfall in potenziellen Lagerformationen anzutreffen sind und zu einer Mobilisierung von Be fuhren könnten. Die vorliegende Arbeit präsentiert ausgewählte Ergebnisse zu Experimenten mit Neutronen-bestrahltem und unbestrahltem metallischem Be in Granitwasser, MgCl_2- und NaCl-Lauge bei 3 verschiedenen Temperaturen.