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An Electrochemical Study of Frustrated Lewis Pairs:A Metal-Free Route to Hydrogen Oxidation

机译:沮丧的路易斯对的电化学研究:一种无金属的氢氧化途径

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摘要

Frustrated Lewis pairs have found many applications in the heterolytic activation of H2 and subsequent hydrogenation of small molecules through delivery of the resulting proton and hydride equivalents. Herein, we describe how H2 can be preactivated using classical frustrated Lewis pair chemistry and combined with in situ nonaqueous electrochemical oxidation of the resulting borohydride. Our approach allows hydrogen to be cleanly converted into two protons and two electrons in situ, and reduces the potential (the required energetic driving force) for nonaqueous H2 oxidation by 610 mV (117.7 kJ mol–1). This significant energy reduction opens routes to the development of nonaqueous hydrogen energy technology.
机译:沮丧的刘易斯对在H2的杂化活化以及随后通过传递生成的质子和氢化物等价物对小分子进行氢化中发现了许多应用。在这里,我们描述了如何使用经典的沮丧的路易斯对化学方法将H2预活化,并与所得的硼氢化物进行原位非水电化学氧化相结合。我们的方法允许将氢干净地原位转化为两个质子和两个电子,并将非水H2氧化的电势(所需的能量驱动力)降低610 mV(117.7 kJ mol -1 )。显着的节能减排为非水氢能源技术的发展开辟了道路。

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