氮化碳负载单原子铜在可见光下催化活化过二硫酸盐研究

摘要

单原子催化剂具有优异的催化活性和选择性,逐渐成为当前催化领域的研究热点.本研究将金属Cu离子预先负载到聚合物前驱体中,再经过简单的一锅煅烧法制备出单原子铜(SA-Cu)负载的石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)).本文研究了在可见光(Vis)下SA-Cu/g-C_(3)N_(4)催化活化过二硫酸盐(PS)降解罗丹明B(Rh B)的性能.结果表明,SA-Cu/gC_(3)N_(4)+PS+Vis体系可在较宽的pH范围(3~6)氧化降解Rh B,降解率均大于99%.淬灭实验和电子顺磁共振波谱研究表明,SA-Cu/g-C_(3)N_(4)+PS+Vis体系中可产生多种活性自由基,包括超氧自由基、硫酸根自由基和羟基自由基.通过对照实验、紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光谱和电化学分析,证明SA-Cu负载可降低g-C_(3)N_(4)的禁带宽度,促进光生电子和空穴的分离,增强其光催化性能.同时,g-C_(3)N_(4)载体中的光生电子加速了Cu^(+)/Cu^(2+)的氧化还原循环,极大地提升了表面SA-Cu位点的活性.本研究揭示了单原子Cu和g-C_(3)N_(4)载体的协同作用,为开发多功能催化系统提供了新的思路和案例.