CO2水合物分解实验及分解速率模型

摘要

利用CO2水合物(以下简称水合物)储存与固定CO2,能够减缓全球温室效应,是当前水合物界研究的热点.为了探究水合物的分解机理与分解速率,利用反应釜开展了不同降压幅度、温度以及初始水合物体积分数工况下的水合物分解实验;基于实验结果分析了压力、温度、水合物体积分数以及质量交换与能量交换对分解速率的影响,进而建立了考虑本征分解动力、质量交换等综合机制影响的水合物分解速率模型.研究结果表明:①在水合物分解过程中,存在着气泡在水合物表面解吸与边缘薄片状水合物颗粒脱离两种分解现象;②水合物分解是一个本征分解动力驱动、质量交换和热量交换的过程,可以根据分解速率的变化情况将其划分为稳定分解和分解衰弱两个阶段,前一阶段分解速率维持在定值,后一阶段随着分解阻力(质量交换)的增大,分解速率逐渐降低;③压力和温度均通过影响水合物表面实际逸度与相平衡逸度之差来驱动分解的进行,降压幅度的增大会使分解速率升高,同时使得稳定分解段持续时间增长,而温度升高也能增大分解速率,但影响相对降压来说较小.结论认为,所建立的分解速率模型能够很好地预测水合物分解速率的大小及变化趋势,在工况2.0 MPa的情况下,与实验结果的最大相对误差为5.1％.