Nd2O3对钼酸钙-钙钛锆石硼硅酸盐玻璃陶瓷结构和性能的影响

摘要

针对乏燃料后处理产生的高放废液中具有镧系元素(Ln)和过渡金属元素(Mo)含量较高的特点,本实验开发了一种以钼酸钙和钙钛锆石为主晶相的硼硅酸盐玻璃陶瓷固化体,并研究了Nd_(2)O_(3)含量(0%~5%,摩尔分数,下同)对玻璃陶瓷固化体的物相组成、形貌结构和抗浸出性能的影响。结果表明,Nd_(2)O_(3)含量为0%~3%的固化体仅含均匀分布在玻璃基质中的钼酸钙和钙钛锆石两种晶相;随Nd_(2)O_(3)含量增加,固化体的BO_(4)向BO_(3)转变,玻璃陶瓷固化体的体积密度和氧堆积密度逐渐增加,结构变得更加致密;产品一致性测试(PCT)结果表明,28 d后含Nd_(2)O_(3)玻璃陶瓷的Mo浸出率相较于不含Nd_(2)O_(3)玻璃陶瓷的Mo浸出率(LR)低了约两个数量级,其中Nd_(2)O_(3)含量为3%样品的LR_(Si)、LR_(Ca)、LR_(Mo)和LR_(Nd)分别约为1.90×10^(-3)g·m^(-2)·d^(-1)、6.38×10^(-4)g·m^(-2)·d^(-1)、8.27×10^(-5)g·m^(-2)·d^(-1)和1.42×10^(-6)g·m^(-2)·d^(-1)。