光化学法一步可控合成超细铂铜纳米催化剂

摘要

以可见光作为冷光源,多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,在聚乙二醇(PEG)的水溶液体系中用简单的一步法可控合成了超细铂铜纳米催化剂,并就其在对硝基苯酚(p-NP)还原反应中的催化活性进行了研究.透射电子显微镜(TEM)图显示该催化剂为分散均匀的球状超细铂铜纳米粒子,平均粒径为0.99 nm.X射线衍射(XRD)表征结果显示催化剂的衍射峰介于Pt(fcc)和Cu(fcc)标准衍射峰之间,这说明该催化剂中Pt与Cu以面心立方晶格(fcc)结构的合金形式存在.X射线光电子能谱(XPS)结果证明该催化剂主要以PtCu双金属的同质结构形式存在,但还有少量Pt^(Ⅱ)和Cu^(Ⅱ)氧化态物质,这与少量Pt^(0)和Cu^(0)纳米粒子的自催化氧化有关.研究表明,当Pt∶Cu的摩尔比为1∶1,反应溶液的pH值为10时,在350~455 nm可见光的照射下合成的催化剂对p-NP的反应速率常数为0.92 min^(-1),是铂/多壁碳纳米管(Pt/MWCNTs)催化剂的2倍,且稳定性良好.可见光照加速了反应体系的水解速率,影响了水解产物的物种分布.同时,由于双金属催化剂中一定量Cu原子的引入压缩了原来的Pt晶格,这种晶格应变及双金属的协同作用影响了催化剂的选择性和活性.