石榴石型Li_(6.4)La_(3)Zr_(1.4)Ta_(0.6)O_(12)对Si/C负极表面固体电解质中间相的调控机制研究

摘要

硅(Si)负极在充放电过程中巨大的体积变化会导致固态电解质中间相(SEI)破裂和硅颗粒粉化,进而造成容量快速衰减。本研究报道了一种利用Li_(6.4)La_(3)Zr_(1.4)Ta_(0.6)O_(12)(LLZTO)固体电解质调节Si/C负极表面SEI成分的策略。将LLZTO层均匀地涂覆在商用化聚丙烯(PP)隔膜表面,不仅提高了电解液对隔膜的润湿性,均匀化锂离子通量,并且增大了SEI中无机组分的比例,从而增强Si/C负极的界面稳定性。得益于上述优势,使用LLZTO修饰的PP隔膜所组装的锂离子电池表现出更为优异的循环稳定性和倍率性能。Li-Si/C半电池的可逆容量为876 mAh·g^(–1),在0.3C(1C=1.5 A·g^(–1))的倍率下,200次循环的容量保持率为81%;而LFP-Si/C全电池的比容量为125 mAh·g^(–1),在0.3C(1C=170mA·g^(–1))的倍率下循环100次后容量保持率为91.8%。该工作中LLZTO固体电解质调节了Si/C负极表面SEI成分,为开发高性能硅基锂离子电池提供了新思路。