SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen负载型催化剂的制备及其催化CO_(2)与环氧丙烷环加成性能

摘要

CO_(2)具有惰性性质,难以固定、回收及利用,将其与环氧化物通过环加成反应制备环状碳酸酯是解决该问题的有效途径之一。M(Salen)型催化剂合成简单、催化活性高,被广泛应用于催化该环加成反应,但是均相M(Salen)催化剂很难从产物中分离、回收及再利用,因此,将均相M(Salen)催化剂非均相化是该领域的重要研究方向。采用溶胶-凝胶法制备的纳米SiO_(2)作为无机载体对Co(Ⅲ)-Salen配合物进行了负载,通过FT-IR、XRD、TGA、SEM等手段对该负载型催化剂(SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen)的结构形貌进行了表征,并考察了反应温度、压力、反应时间和催化剂用量等因素对CO_(2)和环氧丙烷环加成反应的影响行为,得出该反应的最佳条件为:70℃、1.5 MPa、6 h、催化剂/环氧丙烷摩尔比=1∶500,环状碳酸酯的收率为93%。另外,通过离心分离回收催化剂进行了一次循环实验,发现该纳米催化剂可能由于离心回收过程形成了不易分散的多团聚体导致其催化效率大幅度降低。