一种用于电还原CO_(2)生成甲酸的高性能连续流动式MEA反应器

摘要

电化学二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)是一种利用间歇性可再生电力缓解环境问题,并且生产液体燃料和工业化学品的有前途的方法。然而,传统的H型反应器由于在电解液中较低的CO_(2)溶解度以及两电极之间较大的极距而导致高欧姆电阻,严重限制了CO_(2)RR的电化学性能,不利于CO_(2)RR在工业应用的发展。在本文中,我们设计了一种基于0.5 mol·L^(-1)KHCO_(2)的自生长Cu/Sn双金属电催化剂的高性能连续流膜电极组件(MEA)反应器,用于将CO_(2)转化为甲酸。与H型反应器相比,流动式MEA反应器不仅显示出优异的电流密度(-1.11 V_(RHE)时电流密度为66.41 mA·cm^(-2)),而且还保持了较高的甲酸法拉第效率(89.56%),并且能够稳定工作至少20 h。本文还设计了一套新型CO_(2)RR系统,可以有效地分离气态/液态产物。出乎意料的是,在-0.91 V_(RHE)且电池电压为3.17 V时,甲酸的生产率为163μmol·h^(-1)·cm^(-2)。本文为克服电化学CO_(2)RR的传质限制以及分离液体和气体产物提供了一条新途径。