缺陷钙钛矿LaMnO_(3)催化煤矿乏风瓦斯燃烧性能

摘要

我国煤矿开采乏风瓦斯排量大,其温室效应是CO_(2)的21倍,会引起严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效、绿色的净化技术,在较低温度下可将低浓度甲烷完全转化。目前,甲烷催化燃烧反应的关键科学问题是氧活性位的确认及其催化机制。采用溶胶-凝胶法制备一系列不同物质的量比La/Mn的菱形钙钛矿LaMnO_(3)-x催化剂,并考察其在甲烷催化燃烧的反应性能。通过X射线衍射、N_(2)物理吸附、透射电子显微镜和H_(2)-程序升温还原技术对催化剂的物化性能进行表征。此外,采用X射线光电子能谱、O_(2)-程序升温脱附和拉曼光谱技术研究了钙钛矿LaMnO_(3)-x中氧物种的种类和相对含量。X射线衍射结果表明,所有催化剂均为菱形钙钛矿LaMnO_(3)结构,未观察到其他La和Mn物种的衍射峰。固定床评价结果表明,钙钛矿LaMnO_(3)-90具有介孔孔道,比表面积较大,且具有最多的体相和表面晶格氧物种,使其催化活性最高。此外,缺陷钙钛矿LaMnO_(3)-90具有良好的催化寿命和结构稳定性。钙钛矿LaMnO_(3)-x催化剂的甲烷催化活性与表面晶格氧体积分数呈正相关。因此,推测表面晶格氧物种是钙钛矿LaMnO_(3)-x催化甲烷燃烧反应的活性中心。