Ab Initio/有限场方法计算尿素分子的非线性光学极化率

摘要

用有限场（ＦＦ）方法在４－３１Ｇ＋２ｐ２ｄ水平上研究了外加电场强度对尿素分子的偶极矩，极化率，一阶超极化率，二阶超极化率的影响。计算发现，要获得上述性质的稳定计算结果，电场强度需确定在０．００１—０．００４ａ．ｕ．范围内。在此电场强度范围内，与耦合微扰ＨａｒｔｒｅｅＦｏｒｋ（ＣＰＨＦ）法的计算结果符合较好，且可有效地利用二级微扰方法（ＭＰ２）进行电子相关计算。