固态电解质锂镧锆氧(Li7La3Zr2O12)制备及第一性原理研究

摘要

固态电解质(SSE)是锂离子电池(LIB)的关键材料.Li7La3Zr2O12(LLZO)固体电解质是全固态锂离子电池开发中的关键部分.采用高温固相法制备了不同烧结温度后的四方Li7La3Zr2O12(t-LLZO)和立方Li7La3Zr2O12(c-LLZO),分析了两种样品的结构性能.800°C下烧结12小时的t-LLZO呈四方相,晶格尺寸为a=b=13.13064 ?,c=12.66024 ?,离子电导率为3.42×10-8 S·cm-1;1000°C下烧结12小时的c-LLZO呈立方相,晶格尺寸为a=b=c=13.03544 ?,离子电导率为8.48×10-5 S·cm-1.另基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算了四方相和立方相的LLZO固体电解质材料的能带结构、晶格参数、态密度和键布居.通过理论计算解释了四方相LLZO离子电导率低于立方相LLZO的原因.