光热化学循环分解CO2的实验与模拟计算研究

摘要

利用未掺杂TiO2和铁掺杂的Fe-TiO2样品进行光热化学循环分解CO2实验,比较两种样品的性能,并利用第一性原理进行模拟计算,对光热化学循环分解CO2的可行性和反应机理进行了探究.实验观察到Fe-TiO2得到CO产量约为TiO2的1.36倍,且在连续循环反应过程中表现出良好的稳定性.选取锐钛矿TiO2(101)及掺铁的Fe-TiO2(101)表面作为简化的模型,通过对两种模型的氧空位形成能、电子结构和光学性质的计算比较,可以得到:掺Fe后的Fe-TiO2(101)表面带隙有所减小,降低了体系光激发电子迁移所需的能量;Fe-TiO2(101)表面的光吸收强度增强,光反应活性提高;Fe-TiO2(101)表面的氧空位形成能明显低于纯TiO2(101)表面,表明掺Fe结构不稳定,容易产生更多的氧空位,以促进后续热化学反应的进行.