纳米铁催化活化调节煤基活性炭孔结构及机制研究

摘要

催化活化法调节活性炭孔结构的效果受催化剂分散状态的影响.本文分别采用球磨法、离子交换法和纳米颗粒原位合成法将Fe系化合物引入煤粉,经压块、炭化、CO_(2)活化制备活性炭;利用热重分析仪模拟煤的炭化过程和炭化料的活化过程,采用X射线衍射仪表征炭化料和活性炭的微晶结构、鉴别Fe系物质的存在形式,采用高分辨透射电子显微镜分析Fe系添加剂分布状态和对孔结构发育的影响,采用低温N2吸脱附表征了活性炭的孔结构,并测试了活性炭的亚甲蓝值和焦糖脱色率.结果表明:离子交换法对炭化料的活化反应性影响较小,但显著提高了活性炭的比表面积和微孔孔容,分别由对比样的890.96 m^(2)/g和0.269 cm^(3)/g提升至1071.17 m^(2)/g和0.323 cm^(3)/g,平均孔径由2.19 nm降低至1.40 nm;球磨法和原位合成法向活性炭中引入了30~40 nm的Fe_(3)O_(4)纳米颗粒,加速了活化反应,显著提高了中孔孔容和中孔率,其中原位合成法的Fe3O4纳米颗粒分布更加均匀,中孔孔容达到了0.513 cm^(3)/g;3种方法制备的活性炭吸附性能都达到了较高水平,其中采用离子交换法、微孔强化的活性炭亚甲蓝值达到287.98 mg/g,而球磨法和原位合成法制备的活性炭焦糖脱色率达到了96%以上;上述3种方法均能向低阶烟煤中引入Fe元素,Fe元素在炭化活化过程中均遵循Fe^(n+)→Fe→Fe_(3)O_(4)转变历程,且活化气体CO_(2)优先在Fe系颗粒周围发生选择性氧化反应.纳米颗粒分散状态的Fe可在一定程度上调控活性炭的孔结构.