光助-二茂铁/H_2O_2非均相体系降解磺胺二甲基嘧啶

摘要

抗生素在废水和地表水中经常检出,因其可诱导细菌菌群的抗药性而备受关注,因而亟需发展新型高效的抗生素去除技术.本研究构建了基于二茂铁(Fc)的光助非均相氧化体系,并选取水体中广泛检出的磺胺二甲基嘧啶(SMZ)为模型化合物,研究了SMZ在该体系中的降解动力学、转化途径和产物.结果表明,相对于Fc、Fc+UV、H_2O_2、H_2O_2+UV、Fc+H_2O_2体系,SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中呈现更好的降解效率.自由基淬灭实验证实·OH是Fc+H_2O_2+UV体系中决定SMZ降解的最主要活性物种.电子自旋共振实验发现Fc+H_2O_2+UV体系中产生了超氧自由基阴离子,说明Fc在光照条件下可产生电子. H_2O_2接受电子后歧化产生·OH进而促进SMZ降解.采用轨道离子阱高分辨质谱对SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中的降解产物进行了鉴定,发现有SMZ的羟基化、脱SO_2和C—S、S—N及N—C键断裂的产物形成.水中常见溶解性组分,如DOM、Cl^-及Br^-,可淬灭·OH而抑制SMZ降解,但离子强度对SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中的降解无显著影响,说明该技术对于含有高盐度抗生素废水的处理仍具有较好的效果.