不同煤基沥青芳烃分子结构对生成中间相炭微球的影响

摘要

采用大型超高分辨率傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)分析表征芳烃结构组成对中间相炭微球(MCMB)生成速率的影响,可从分子微观角度为研究原料结构组成提供先进的分析手段.采用FT-ICR MS、NHR等分析手段对煤基沥青(MLQ)和氢化沥青(QHLQ)中的芳烃进行分子表征,并利用MLQ和QHLQ在相同的反应条件下分别进行热缩聚实验,获得产物MCMB的生成速率数据,即运用FT-ICR MS在MLQ芳香分中识别出3834个化合物分子式、共11类化合物,在QHLQ芳香分中识别出4280个化合物分子式、共10类化合物,得到各类化合物的DBE及碳数分布情况.研究结果表明,MLQ和QHLQ中芳烃化合物均以高DBE稠环芳烃为主,QHLQ中芳烃化合物的分子量和氢碳比整体大于MLQ.MLQ中芳烃化合物母核的结构是5-6环的稠环芳烃,侧链以C1-C2为主;QHLQ中以4-5环芳烃合并1-2个环的环烷环连接C2-C6烷基的芳烃化合物为主.QHLQ芳烃中烷基侧链数量及链长均多于MLQ,使得QHLQ在反应4h内MCMB生成速率较MLQ快、收率较MLQ高;但随着反应时间超过4h,MLQ生成MCMB的收率继续增加,而QHLQ由于富含烷基柔性基团则体系黏度较低,部分较大的MC-MB沉降至反应釜底部从而导致结焦现象发生.