不同季铵盐作用下的CO_(2)水合物相平衡

摘要

O_(2)气体水合物形成热力学性质是实施海水淡化、沼气纯化、碳捕集和封存、能源利用、天然气储存等技术的关键。采用恒容温度搜索法,在温度272.75~294.35 K,压力0.35~4.50 MPa的范围内,探究了四种季铵盐促进剂对O_(2)气体水合物相平衡的影响。结果表明,相同条件下,季铵盐作用下O_(2)水合物的相平衡温度由高到低分别为:四丁基氟化铵(TBAF)>四丁基溴化铵(TBAB)>四丁基氯化铵(TBAC)>苄基三乙基氯化铵(TEBAC)。基于Clausius-Clapeyron方程,计算了不同体系的相变潜热,探讨了其对水合物稳定性的影响。可以看出,水合物的相平衡压力对数与温度倒数呈线性关系,其中,TBAF、TBAB作用下的O_(2)水合物相变潜热相接近且明显高于其他季铵盐,说明其促进效果最好,所对应的水合物生成条件也最为温和。利用Chen-Guo模型,结合PR状态方程和改进Joshi经验活度模型,分别计算了TBAF、TBAB、TBAC和TEBAC作用下O_(2)水合物热力学相平衡数据,计算结果与实验数据吻合良好,最大平均相对误差为7.50%。