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钴基非均相催化剂在光催化水分解、二氧化碳还原和氮还原的研究进展与展望

         

摘要

利用大自然丰富的太阳能驱动水、二氧化碳或氮气转化为高附加值燃料(如H_(2),CO,CH_(4),CH_(3)OH或NH_(3)等),实现人工光合成,将储量丰富的太阳能转化为可利用的清洁化学能源,被认为是解决能源短缺和环境问题的关键技术之一,能够有效缓解能源危机和全球变暖,极具应用前景.因此,各种类型的光催化剂相继被开发出来,以满足光催化的需求.其中钴基多相催化剂是最有前途的光催化剂之一,它可以通过扩大光吸收范围、促进电荷分离、提供活性位点和降低反应能垒等途径有效提高光催化效率,为太阳能燃料转化利用开辟广阔的前景.本文首先介绍了光催化水分解、CO_(2)还原和N2还原的基本原理.然后,总结了基于钴基催化剂的改性策略,包括形貌、晶面、结晶度、掺杂和表面修饰,重点讨论了钴基多相材料在水分解(产氢、产氧和全解水)、二氧化碳还原以及氮还原领域的光催化进展.最后,对钴基光催化剂当前面临的挑战和未来的发展作了展望和总结.提出了钴基光催化剂未来的一些研究方向.包括:(1)基于材料光催化体系的设计构建和构效关系研究,深入探索和探究催化活性位点,并对不同类型的活性规律进行整合,从而进一步理解水氧化、氢气生成、二氧化碳还原和氮还原的基本反应规律.(2)作为可持续能源研究的最终目标,应该更多地关注在不使用牺牲剂和外加偏压的情况下,有效地实现光催化全水分解、二氧化碳还原和氮还原.(3)尽快建立统一的光催化水分解、二氧化碳还原和氮还原的性能(活性、稳定性、表观量子效率和太阳制氢(或制氨)转换效率)评价标准.(4)发展原位表征技术来观察钴基光催化剂的界面电荷动力学以及真实的反应机理.综上,本综述能够为钴基和其他相关光催化材料的高效设计提供借鉴.

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