高氧空位尖晶石型锰基催化剂用于低温NH_(3)-SCR反应

摘要

制备了LiMn_(2)O_(4)、ZnMn_(2)O_(4)和CrMn_(2)O_(4)尖晶石型复合氧化物,测试了它们在50~450℃的氨择性催化还原(NH_(3)-SCR)氮氧化合物的活性,并考察了结构、不同金属元素和价态对NH_(3)-SCR活性的影响。使用物理吸附仪(BET)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析仪(XPS)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂进行了表征,并对尖晶石催化剂的构效关系进行了研究。结果表明,活性最佳的LiMn_(2)O_(4)尖晶石催化剂在空速为6×10^(4)mL/(g·h),反应温度为150℃时有90%以上的NO转化率,且在100~400℃的温度范围内显示出80%以上的NO转化率,低温活性非常好,活性温度范围宽,而ZnMn_(2)O_(4)和CrMn_(2)O_(4)的脱硝活性则稍差,且二者的活性相近。在有水汽的条件下,LiMn_(2)O_(4)活性下降幅度较大,而ZnMn_(2)O_(4)和CrMn_(2)O_(4)活性只稍有下降,抗水性能较好。ZnMn_(2)O_(4)在150℃时转化率达90%,有水汽的条件下则比CrMn_(2)O_(4)活性更好。尖晶石ZnMn_(2)O_(4)在较宽的温度范围内有较好的NO转化率,且抗水性能强,具有较为良好的实用价值。