区域大气环境模式RegAEMS中二次气溶胶的改进模拟研究

摘要

为了提升二次气溶胶的模拟精度,在区域大气环境模式RegAEMS中加入了硫酸盐气溶胶的两种新生成机制(NO2+SO2化学过程和过渡金属催化氧化(TMD)以及二次有机气溶胶(SOA)生成的挥发性有机物基集(VBS)方法.模拟了2020年1月上海市两次中度污染过程,并与观测数据进行对比验证.研究发现,两次污染过程硫氧转化率(SOR)均大于0.4,PM2.5主要组分为SO42-、NO3-、NH4+等水溶性离子,占比为61.25％～63.85％.SOA占比为2.92％～3.0％.加入NO2+SO2化学过程和过渡金属催化氧化(TMD后,硫酸盐模拟精度明显提升(相关系数(R)从0.49～0.63提升至0.58～0.67,相对标准偏差(NMB)从-35.0％～-36.5％提升至-17.3％～-14.2％).两种化学过程在污染发展阶段平均贡献占比为23.3％～27.9％,这可能是造成污染条件下SO42-浓度迅速增加的主要原因.VBS机制能够较好地模拟出SOA的变化趋势(相关系数为0.53～0.56),由于硫酸盐和SOA生成机理的改进,RegAEMS在PM2.5的模拟精度上有所提升(相对标准偏差(NMB)从-13.5％～-6.0％提升至-9.0％～-3.3％).