“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

摘要

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018~2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_(2.5)中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_(2.5)中EPFRs平均浓度(5.03×10^(14)spins/m^(3))比实施前(7.18×10^(14)spins/m^(3))下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10^(14)spins/m^(3))是夏季(3.10×10^(14)spins/m^(3))的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_(2.5)中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最高(45.8%),而夏季EPFRs与O_(3)相关性比较显著,二次来源占比在夏季是其他季节的2.2~5.7倍.该计划实施前后燃煤源占比明显下降(下降13.7%),说明清洁取暖、煤炭消费总量控制和燃煤锅炉综合整治等政策是非常有效的,但交通燃烧源(上升3.70%)、扬尘(上升3.00%)及二次来源(上升7.00%)略有上升,表明加强扬尘综合治理、控制机动车排放绿色出行以及控制O_(3)、VOCs等的污染是未来控制的重点.重污染天气下EPFRs的来源中燃煤源(42.9%)和扬尘源(33.4%)占比较高,而交通燃烧源(31.7%)和二次来源(8.95%)在优良天气的占比相对较高,说明不仅要减少重污染天气,优良天气中EPFRs对健康的影响也需要进一步关注.