基于CuAl-LDH载体制备高分散Cu/ZnO/Al2O3催化剂及其催化性能

摘要

通过沉积沉淀法制备了以层状CuAl-LDH为载体负载不同Cu/Zn比例的前体,经热处理得到CuZnAl-LDO复合催化剂,应用于合成气制甲醇反应.采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2O化学吸附、N2吸脱附、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱技术(XPS)等手段对前体及催化剂进行表征,考察了水滑石的限域效应和金属-载体相互作用对催化剂活性及稳定性的影响.结果发现:由于水滑石特殊的层状结构,具有较大比表面积和丰富孔道结构,促进了Cu物种的分散,有利于催化剂表面对CO和H2的吸附,增加了Cu、Zn之间的相互作用,提高了催化剂的催化活性.在水滑石前体拓扑转变过程中,层板羟基和水脱除后形成的粗糙表面对所负载的Cu活性物种起到限域作用,抑制了Cu的迁移和团聚.其中,Cu0.6Zn0.3Al0.1-LDO催化剂催化合成甲醇的时空收率达到883mg/(g·h),且反应120h后仅下降2.8％,较共沉淀制备催化剂失活速率降低了81％,表现出较好的催化活性及稳定性.