新戊基钛在MCM-41表面的接枝反应及产物性质

摘要

采用原位红外光谱法在真空系统中考察了MCM-41分子筛表面与四新戊基钛Ti(CH2CMe3)4的反应,发现这个反应可在室温下定量进行,得到表面新戊基钛(≡Si-O)2Ti(CH2CMe3)2.这种表面新戊基钛很容易与CH3OH、H2O和O2进一步发生反应分别得到(≡Si-O)2Ti(OCH3)2、(≡Si-O)2Ti(OH)2和(≡Si-O)2Ti(OCH2CMe3)2等表面化合物.在氧气中焙烧由(≡Si-O)2Ti(CH2CMe3)2水解所得的(≡Si-O)2Ti(OH)2可制得表面含钛MCM-41介孔分子筛(Ti-MCM-41).元素分析、低温N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱、X射线粉末衍射和FTIR等表征结果表明,接枝反应和后续的处理不破坏分子筛的介孔结构;Ti-MCM-41的比表面积和孔直径较MCM-41略有降低;Ti原子在Ti-MCM-41表面以TiO4四面体配位状态分散,并对乙烯氧化有较明显的光催化活性.论文还通过对Ti-MCM-41与水热合成骨架含钛[Ti]-MCM-41结构和光催化活性的比较,对分子筛类材料光催化作用机制进行了分析探讨.