CuOx/CNTs催化剂上丙烯氧气环氧化反应

摘要

以尿素为沉淀剂,通过均相沉积-沉淀法合成了CuO/CNTs(CNTs即碳纳米管)复合材料,对CuO/CNTs在不同气氛和温度下进行预处理;并采用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对预处理后的CuOx/CNTs催化剂的物相结构、微观形貌和粒径大小进行了表征,发现不同预处理方式可以控制Cu物种的价态分布;然后详细研究了Cu物种的价态对CuO/CNTs催化丙烯氧气环氧化反应性能的影响.结果表明:随着N2预处理温度升高,Cu2+物种逐渐被CNTs还原为Cu+物种,Cu+物种进一步被还原为Cu0物种,但是由于CNTs的限域效应,Cu物种的形貌和粒径大小几乎没有发生变化;CuOx/CNTs的丙烯环氧化反应活性随着N2预处理温度的升高先增加后降低,当N2预处理温度为350°C时,Cu+物种含量最高,此时环氧丙烷的形成速率最大;CuOx/CNTs催化剂上丙烯环氧化反应活性的变化趋势与Cu+物种含量的变化趋势完全一致,Cu+物种最有利于环氧丙烷的生成,有可能是CuOx/CNTs催化剂上丙烯氧气环氧化反应的活性中心.