改进的无溶剂法制备FeAPO-11分子筛及其催化性能

摘要

在文献中所报道AEL型分子筛无溶剂合成法的基础上,引入低温预处理、机械化学预处理、晶种和双氧水等合成变量进行具有特定形貌或孔结构的高结晶度的FeAPO-11分子筛的合成,并将制备的分子筛作为催化剂应用于苯酚的羟基化反应中。采用XRD、SEM、氮气物理吸脱附以及紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段对FeAPO-11分子筛进行表征,深入探讨了催化剂上铁元素含量、铁物种分布和比表面积等因素对苯酚羟基化反应的影响。结果表明,低温预处理和双氧水的引入能显著提高FeAPO-11分子筛的结晶度,在特定条件下能制备出具有规则纳米晶聚集体形貌的FeAPO-11分子筛。催化结果表明,苯酚羟基化反应的诱导期长短主要取决于FeAPO-11催化剂中非骨架铁形式的多核铁的含量。在被考察的5个催化剂中,FeAPO-11-LHSB由于具有规则的纳米晶聚集体形貌、高的外表面积及骨架铁含量,在苯酚羟基化反应中展示出最优的性能,其苯二酚的产率和选择性分别为33.6%和67.6%。