燃烧火焰中汞的形态转化及富集微细颗粒物的规律研究

摘要

中国一次能源消费结构中煤炭占70％左右，大气中约30％的气相汞来自于燃煤电厂，汞作为煤转化过程中形成的主要污染物之一，其生成、释放机理的探讨和高效廉价脱除技术的研究就成为目前最重要的课题之一。
　　本研究设计并建立了如下实验系统：采用自制的反扩散火焰燃烧器，将微量汞蒸气通入以乙烯为燃料的燃烧系统，采用Ontario-Hydro Method对样品进行恢复消解，并借助于冷原子荧光法对汞形态检测分析；通过改变通入燃烧器的气体种类及浓度或空燃比，研究上述条件的变化对颗粒态汞富集微细颗粒物规律的影响。同时使用 Chemkin软件进行模拟，探究不同烟气气氛对汞氧化的影响，使用 Gaussian软件探究不同温度下四个基元反应的反应速率变化。通过上述实验和模拟研究，得到燃烧火焰中汞的形态转化及富集微细颗粒物的规律。结果表明，空燃比和HCl浓度的增大均会提高颗粒态汞的生成率；SO2对颗粒态汞生成的作用是双向的。燃烧过程中颗粒态汞的生成率是碳烟颗粒的浓度、火焰温度、空燃比、燃烧氛围等多种因素共同作用的结果。汞蒸气对碳烟的吸附作用主要包括物理吸附（Hg聚集在高比表面积的颗粒物表面）、化学吸附（碳烟聚集体表面的羟基（-OH）、羰基（-C=O）和内酯基（-COOCH3）等官能团均能促进碳烟颗粒对汞的吸附）。模拟结果表明：Cl元素的存在促进了Hg0(g)向 HgCl2(g)的转化；S元素的存在对Hg2+生成既有促进又有抑制作用，高S-Cl比抑制 Hg2+的形成；O元素对汞的氧化有促进作用，但其促进作用远不如Cl，也不及SO2；NOx对汞氧化的影响主要通过其分解（化学反应）生成的NO来体现；当NO的浓度较低时，促进汞的氧化；反之NO浓度较高时，抑制汞的氧化；C元素对汞的氧化有抑制作用；飞灰通过物理吸附（表面产生吸附汞的活性吸附位）和化学吸附（通过飞灰中的Fe、Al等元素促进Hg0转化为Hg2+）两种形式对汞进行吸附（7）燃烧温度和烟气气氛也会对汞的氧化产生影响。

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第1章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 国内外汞富集微细颗粒物的研究概况

1.3 燃烧过程中汞的形态转化及可能机理

1.4 实验方案的确定

第2章 实验系统与研究方法

2.1 本章引言

2.2 实验系统

2.3 实验流程

2.4 研究方法

2.5 本章小结

第3章 汞的富集规律及其影响因素研究

3.1 颗粒态汞的富集规律研究

3.2 空燃比对颗粒态汞比重变化的影响

3.3 HCl对颗粒态汞比重变化的影响

3.4 SO2对颗粒态汞比重变化的影响

3.5 SO2+HCl对颗粒态汞比重变化的影响

3.6 本章小结

第4章 汞形态转化的动力学模拟研究

4.1 Chemkin模型的建立

4.2 数值模拟结果及分析

4.3 本章小结

第5章 燃烧条件下汞反应机理的模拟研究

5.1 计算方法

5.2 结果分析

5.3 本章小结

第6章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及参加科研项目

致谢