燃烧火焰中汞形态分布及其影响因素的实验研究

摘要

煤炭是我国能源的主力，煤炭燃烧所产生的痕量重金属元素汞是备受关注的全球性化学污染物。汞的排放会对人类健康和生态环境产生严重的危害，它不但可以损害人体的神经系统、引发呼吸系统和心血管疾病、导致肾功能衰竭，还会对植物产生毒害作用。2000年，我国排入大气的的汞为220t，其中燃煤电厂所占比例为35.3％，2010年我国燃煤电厂汞排放量约为150t，可想而知，如此大量的汞排放将对人类生存环境构成严重的威胁。《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223—2011）首次将我国燃煤电厂烟气汞的排放值限定在0.03mg/m3，这一标准的颁布表明了汞污染排放和控制方面的问题已引起我国政府高度重视。燃煤烟气中汞主要有三种形态：气态单质汞 Hg0(g)，气态氧化汞 Hg2+(g)和固态颗粒汞Hg(p)，其中Hg0(g)是燃煤火焰温度下汞的主要存在形式。烟气中汞的存在形态对汞的脱除有重要影响。湿法脱硫装置能够除去氧化态汞，颗粒态汞也易被除尘设备脱除，单质汞挥发性高、水溶性低，很难被除尘或脱硫设备捕获，几乎全部释放到大气中，对人类和生态环境造成长期难以弥补的危害。因而如何提高氧化态汞和颗粒态汞转化率是燃煤烟气脱汞的关键。
　　本研究将反扩散火焰燃烧器与Ontario-Hydro的八大瓶进行联用，设计并建立了实验室条件下的燃烧火焰中痕量元素形态转化实验系统，实验以乙烯作为燃料，用反扩散火焰燃烧器产生稳定的燃烧火焰，采用自制的微量汞掺入装置将汞蒸气载入燃烧器参与燃烧过程，并在燃烧火焰边缘不同高度处采集样品，然后采用美国Ontario-Hydro方法对汞进行收集、恢复和消解处理，最后借用冷原子荧光光谱法分析测定。研究中，通过改变掺入的混合气体的种类和浓度，探究氧气、二氧化硫和氯化氢对汞形态分布影响的规律。实验结果表明：各种条件下所检测到的汞都主要是以单质汞的形式存在。单纯增大氧气和二氧化硫的浓度均会不同程度的提高颗粒态汞和氧化态汞的转化率；燃料中添加氯化氢能够明显提高颗粒态汞和氧化态汞的转化率；在有氯化氢的燃烧体系中，二氧化硫的加入会抑制颗粒态汞和氧化态汞的转化率。更进一步研究表明，碳烟颗粒物表面的羟基（-OH）、羰基（-C=O）和内酯基（-COOCH3）等官能团以及硫元素和氯元素的加入都会增大颗粒态汞的转化率。最后，以本研究结果为依据，对燃煤电厂汞排放控制技术进行了总结分析，并提出了一些建议。本文通过对燃烧火焰中汞形态转化影响因素的分析研究为燃煤电厂烟气中汞的减排提供了科学依据。

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第1章 绪论

1.1汞污染的危害

1.2汞的排放现状

1.3汞形态分析方法

1.4研究目的及内容

第2章 实验系统与分析方法

2.1引言

2.2试验系统

2.3 实验方法

第3章 燃烧火焰中汞形态分布影响因素研究

3.1空燃比对汞形态分布的影响研究

3.2二氧化硫对汞形态分布影响的研究

3.3氯化氢对汞形态分布影响的研究

3.4氯化氢和二氧化硫对汞形态分布影响的研究

第4章 燃煤过程汞污染控制技术路线研究

4.1煤热解气化及燃烧过程中汞的形态转化

4.2汞的排放标准

4.3煤在燃烧过程中汞污染控制技术的研究

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 进一步展望

参考文献

在学期间发表的学术论文和参加科研情况

致谢