氨法脱除烟气中二氧化碳耦合化工品生产的新型工艺研究

摘要

近年来CO2等气体过量排放所引起的全球气候变化已成为全球性的环境问题，给社会和经济发展带来了严重的负面影响。控制和减少CO2的排放量对解决温室效应增强具有重要的现实意义。采用捕集、储存或利用电厂烟气中CO2的方法被认为是近期内减缓CO2排放较为可行的措施。氨法碳捕集技术以其投资成本低、腐蚀性小等优势得到广泛研究，但目前已有的方法仅仅是将CO2捕集并且封存，未能有效利用CO2，这造成碳捕集的高成本，单纯走碳捕集与封存的道路很难行得通。降低脱碳成本，提高CO2资源的利用问题是氨法碳捕集技术的当务之急。
　　本研究针对氨法碳捕集技术原理，利用自行设计的氨水吸收CO2吸收塔溶液物种分析、添加Na2SO4对模拟氨水吸收CO2溶液产物转化和产出实验、添加Na2SO4对碳化塔化工品产出的条件实验系统对氨法碳捕集过程耦合化工品生产展开详细深入的研究。从基本条件实验、吸收产物物种分析、Na2SO4添加剂、碳化塔工艺等开展对吸收塔中物种的转化过程影响研究,并通过多种表征手段进行详细的机理分析和验证。在常压、N2做载气条件下，研究吸收塔中吸收温度、pH等因素条件下产物物种的分布影响。结果表明，在实验条件下，氨水吸收CO2产物主要为NH2COO-，当pH在10.5左右时，NH2COO-所占的比重最大；pH越高越有利于CO32-的形成，pH越低越有利于HCO3-的形成。在整个反应进行过程中，生成NH2COO-速度明显大于NH2COO-转化速度，NH2COO-所占碳原子百分比明显大于HCO3-所占百分比，氨水碳捕集整个反应的吸收速度受限于第二步反应，即NH2COO-反应转换为HCO3-的速度。介绍了所选添加剂Na2SO4对产物转化的机理，通过实验研究了所选不同添加剂、不同温度、不同配比R(NH4HCO3/Na2SO4)，不同反应时间、不同pH条件下的产物转化率。研究表明，在溶液中NH4HCO3的浓度为2mol/L，反应温度为35℃~40℃，配比R(NH4HCO3/Na2SO4)的值为1/1.7，pH为7.5，反应时间为40min~60min时，NH4HCO3的转化率η最佳可达50％~60%。介绍了碳化塔工艺，通过实验研究了不同温度、不同氨水浓度、不同CO2分压，不同液气比(L/G)对碳的转化率、CO2吸收效果的影响。结果表明，温度为30-40℃，在吸收溶液中氨水浓度为2%，碳酸铵溶液浓度7.25mol/L，溶液硫酸钠浓度3.4mol/L，烟气CO2分压15-20KPa，液体流量3L/min，液气比(L/G)0.46，碳的转化率可达到43.05%。本文研究提出一种新型烟气脱碳耦合化工品生产的新型工艺，为氨法碳捕集实际应用提供技术数据支持。

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第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2 碳捕集吸收CO2技术

1.3 CCUS技术

1.4 氨法碳捕集耦合化工品生产新型工艺的提出

1.5 课题研究内容及意义

1.6 本章小结

第2章 实验系统与方法

2.1 实验系统

2.2 实验仪器

2.3 实验化学药品

2.4 本章小结

第3章 吸收塔中氨水吸收CO2溶液中吸收产物成分及物种分布研究

3.1 实验原理

3.2 产物物种红外图谱分析

3.3 pH值与氨水吸收CO2产物物种分布

3.4 产物物种分布规律

3.5 温度对产物物种分布的影响

3.6 吸收产物物种分布对碳捕集的影响分析

3.7 本章小结

第4章 添加Na2SO4对氨水吸收CO2产物转化的实验研究

4.1 实验方法

4.2 沉淀物的测定与表征

4.3 不同添加物对目标产物的影响

4.4 NH4HCO3浓度对目标产物NaHCO3生成的影响

4.5 不同反应温度对目标产物NaHCO3生成的影响

4.6 不同反应时间对目标产物NaHCO3的影响

4.7 不同pH对目标产物NaHCO3的影响

4.8 本章小结

第5章 添加Na2SO4对碳化塔化工品产出的条件实验研究

5.1 实验机理

5.2 实验方法

5.3 不同氨水浓度对碳的转化率的影响

5.4 不同液气比（L/G）条件下碳的转化率

5.5 不同CO2分压条件下的碳的转化率

5.6 本章小结

第6章 经济可行性分析

6.1 技术经济效益分析（含经济效益、社会效益）

6.2 推广应用前景分析（含产业化可行性）

第7章 结论及建议

7.1结论

7.2 对今后工作展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文及其它成果

致谢