超临界苯烷基化反应体系在分子筛中吸附行为的分子模拟

摘要

该文研究的内容包含三个方面.一是超临界苯烷基化体系在ZSM-5中吸附行为的分子模拟;二是超临界苯-丙烯烷基化体系在ZSM-12、Mordenite、ZSM-5、β、MCM-22、ITQ-14一系列分子筛中吸附行为的分子模拟;三是纯组分苯和纯组分丙烯在全新分子筛ITQ-22中吸附行为的分子模拟.在苯的烷基化反应中,传统的生产工艺以固体磷酸或三氯化铝为催化剂,设备腐蚀和环境污染严重.解决的方法是以固体酸分子筛催化剂来取代.由于烯烃的齐聚以及苯的深度烷基化等原因,容易堵塞分子筛孔道,导致分子筛催化剂的失活,这是分子筛催化苯烷基化新工艺亟待解决的问题.针对这个问题,该文提出了两种解决的途径.一是将反应条件设置在超临界条件下,这是由于超临界流体具有优良的传热、传质及溶解萃取性能,能有效萃取焦前驱体,可望延缓催化剂结焦失活;二是使用新的分子筛,这是因为不同的分子筛本身有不同的选择性,有不同的稳定性和使用寿命,因此,应用新的对苯烷基化反应有更高选择性的分子筛也不失为一个解决的好方法.该文采用分子模拟的方法探讨这两条途径的可行性.

目录

文摘

英文文摘

北京化工大学学位论文原创性声明

第一章多孔材料中流体的计算机分子模拟

1.1前言

1.2计算机分子模拟方法

1.2.1 Monte Carlo方法

1.2.2分子动力学方法

1.3分子筛的分子模拟

1.3.1分子筛

1.3.2分子筛的分子模拟

1.4其它多孔材料的分子模拟

1.4.1中孔分子筛MCM-41

1.4.2碳纳米管

1.4.3层柱材料

1.5本论文研究思路

参考文献

第二章超临界苯烷基化反应体系在ZSM-5中吸附行为的分子模拟

2.1前言

2.2计算方法

2.2.1 ZSM-5分子筛的搭建和验证

2.2.2力场的选择和力场参数

2.2.3巨正则蒙特卡罗模拟

2.3超临界苯—丙烯反应体系在ZSM-5中吸附行为的分子模拟

2.3.1苯—丙烯二元体系相图

2.3.2汽相区吸附行为的探讨

2.3.3超临界反应体系的探讨

2.3.4主体相苯/丙烯比(进料比)的选择

2.4超临界苯—乙烯反应体系在ZSM-5中吸附行为的分子模拟

2.4.1苯—乙烯二元体系相图

2.4.2苯—乙烯混合体系吸附等温线的探讨

2.4.3主体相苯/乙烯比(进料比)对超临界苯—乙烯混合吸附的影响

2.5结论

参考文献

第三章超临界苯—丙烯反应体系在各种分子筛中吸附行为的分子模拟

3.1前言

3.2计算方法

3.2.1模型的搭建与验证

3.2.2模拟细节

3.3不同分子筛对苯的选择性以及苯—丙烯烷基化反应结焦预测

3.4不同分子筛中苯—丙烯烷基化体系的吸附位

3.5结论

参考文献

第四章苯和丙烯在全新分子筛ITQ-22中吸附行为的分子模拟

4.1前言

4.2计算方法

4.2.1 ITQ-22模型的搭建与验证

4.2.2模拟细节

4.3苯在ITQ-22中的吸附行为

4.4丙烯在ITQ-22中的吸附行为

4.5结论

参考文献

第五章结论

致谢

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