石墨化炭黑/铂钠米复合催化剂制备及其电化学性能的研究

摘要

Pt/C纳米复合催化剂是气体扩散电极中应用最普遍的一种电催化剂，但传统的Pt/C催化剂的催化活性和稳定性一直是制约该技术的发展的一个重要因素。而Pt/C催化剂的催化活性和稳定性又在很大程度上取决于载体的性能。从这个角度出发，本文以Vulcan XC-72为原料经过一个特殊的热处理过程，制备了一种具有高石墨化程度的炭黑，通过Raman光谱、XRD、HR-TEM、比表面积及孔径分布四种测试方法对这种碳材料进行了微观结构的研究，发现制备的石墨化炭黑的石墨化程度和结构规整性得到了极大的提高，比表面积和微孔数量发生了减小。以石墨化炭黑为载体，采用乙二醇还原法制备了石墨化炭黑载铂(Pt/GCB)电催化剂，通过HR-TEM、TGA、XRD、XPS、循环伏安、交流阻抗等测试对其性能进行了表征。数据表明，铂纳米粒子的粒径基本分布在2-5nm范围内，呈良好的单分散性。与传统的Vulcan XC-72载铂(Pt/XC)催化剂相比，Pt/GCB有更好的热稳定性和电催化活性，并且电化学稳定性得到很大的提高。此外，本文对载体特性对催化剂性能改善的机理进行了分析，发现GCB较高石墨化程度和孔结构的变化对性能的改善起着非常重要的作用。
　　 分别采用石墨化炭黑(GCB)、Vulcan XC-72、BP2000三种具有不同结构和表面特性的炭黑作为气体扩散电极微孔层材料，并采用Pt/GCB为催化剂制备了三种气体扩散电极，通过循环伏安测试、恒电流测试、交流阻抗测试对电极电化学性能进行了评价。实验发现，GCB作为微孔层的气体扩散电极氧气还原反应的效率更高，因而电极性能更加优异。这主要是由于GCB制备的气体扩散层具有更好的导电性、疏水性和更合理的孔分布，更有利于三相反应的进行。

目录

文摘

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第一章绪论

1.1引言

1.2气体扩散电极简介

1.2.1气体扩散层

1.2.2催化层

1.3碳载铂催化剂国内外研制慨况

1.3.1 Pt/C催化剂及研究进展

1.3.2 Pt/C催化剂的降解机理及稳定性研究

1.4碳载铂阴极催化剂主要制备方法

1.4.1浸渍还原法

1.4.2胶体法

1.4.3离子交换法

1.4.4微乳液法

1.4.5气相沉积法

1.4.6其它制备方法

1.5氧气还原反应的机理

1.6本论文的工作思路及主要研究内容

第二章实验条件及主要测试方法

2.1试剂和材料

2.2常规的实验仪器

2.3基本测试方法

2.3.1高分辨透射电镜和透射电镜

2.3.2扫描电子显微镜

2.3.3 X射线衍射

2.3.4热失重分析

2.3.5红外光谱测试

2.3.6比表面积和孔径分布

2.3.7拉曼光谱

2.3.8 X射线光电子能谱

2.3.9电化学测试方法

第三章石墨化炭黑的制备与表征

3.1引言

3.2石墨化炭黑的制备与表征

3.2.1石墨化炭黑的制备

3.2.2石墨化炭黑的表征

3.3本章结论

第四章石墨化炭黑载铂(Pt/GCB)催化剂的制备与表征

4.1 Pt/GCB的制备

4.2 Pt/GCB的表征

4.2.1酸化时间对GCB表面改性的影响

4.2.2载体酸化时间对铂负载的影响

4.2.3 Pt/GCB的表观形貌及粒径分布

4.2.4催化剂的XRD表征

4.2.5催化剂的表面元素分析

4.2.6催化剂负载量及热稳定性分析

4.2.7催化剂电化学性能研究

4.3本章小结

第五章气体扩散电极制备工艺及性能研究

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1气体扩散层的制备

5.2.2催化层的制备

5.3两种催化剂Pt/GCB与Pt/XC制备气体扩散电极催化层的性能研究

5.3.1催化层表面形貌

5.3.2电阻率测试

5.3.3电极的电化学性能的评价

5.4不同炭黑制备气体扩散层的性能研究

5.4.1扩散层表面形貌研究

5.4.2 PTFE的分散性研究

5.4.3电阻率测试

5.4.4比表面积及孔径分布

5.4.5扩散层疏水性测试

5.4.6电极的电化学性能测试

5.5本章小结

第六章全文结论

参考文献

致 谢

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