分子筛催化剂上甲苯烷基化合成异丙基甲苯的研究

摘要

该文基于分子筛催化剂，较为系统地开展了甲苯异丙基化制取异丙基甲苯方面的应用基础研究。
　　 采用等温固定床反应装置(反应器尺寸为Φ16×3 mm，L300 mm)，对HZSM-5、丝光沸石(HM)、HY和β四种分子筛在甲苯异丙基化方面的催化性能进行评价，筛选出了一种催化活性好、产物选择性高、使用寿命长、适宜合成异丙基甲苯的β分子筛催化剂。并以选定的β分子筛催化剂为基础，对比开展了烷基化剂(丙烯、异丙醇)和烷基化相态(气态、液态)对甲苯异丙基化过程的影响，获得以丙烯为烷基化剂和在液态下烷基化更能发挥催化剂效率的重要结论。
　　 通过Benson基团贡献法和Missena基团贡献法计算了烷基化体系的相关物性参数，开展了甲苯与丙烯/异丙醇液相烷基化过程的热力学分析，探讨了烷基化过程的方向和限度问题，建立了化学平衡常数与温度之间的相互关系。
　　 在较为宽广的条件下，以单因素实验和正交实验相结合的方式，对β分子筛催化剂上甲苯与丙烯液相烷基化合成异丙基甲苯的工艺条件及产物分布进行了系统研究，确定了相对适宜的烷基化条件并归纳了相应的烷基化规律。较为适宜的烷基化条件为：温度220℃、甲苯与丙烯物质的量比8∶1、液相空速30 h-1。在此条件下，异丙基甲苯选择性为97.69％，邻位异丙基甲苯选择性为4.99％。

目录

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第一章　文献综述

1.1异丙基甲苯的性质和用途

1.2异丙基甲苯的合成工艺

1.2.1以甲苯为原料合成异丙基甲苯

1.2.2以松节油为原料合成异丙基甲苯

1.3烷基化简介

1.3.1定义和分类

1.3.2烷基化剂

1.3.3反应历程

1.3.4烷基化反应特点

1.4合成异丙基甲苯催化剂的研究进展

1.4.1 AlCl3催化体系

1.4.2固体磷酸催化体系

1.4.3沸石分子筛类催化体系

1.4.4几种典型催化剂的性能比较

1.5合成异丙基甲苯工艺条件的研究

1.5.1反应温度的影响

1.5.2空间速度的影响

1.5.3甲苯与烷基化剂摩尔比的影响

1.6课题研究目的和意义

第二章 实验部分

2.1实验原料和试剂

2.2实验装置

2.3实验内容与实验步骤

2.3.1实验内容

2.3.2实验步骤

2.4分析方法的建立

2.4.1产物分布定性分析

2.4.2色谱分析条件的确定

2.4.3校正因子的测定

2.5产物浓度及相关工艺指标计算方法

2.5.1甲苯与丙烯反应体系

2.5.2甲苯与异丙醇反应体系

2.6预备实验

2.6.1石英砂预处理

2.6.2热电偶的标定

2.6.3泵的校正

2.6.4装置气密性的检验

2.6.5恒温区的测定

2.6.6质量流量计的校正

2.6.7空白实验

第三章　催化剂的筛选与反应相态的确定

3.1催化剂的筛选

3.1.1以丙烯转化率为考察指标

3.1.2以产物的选择性为考察指标

3.2甲苯烷基化反应相态的确定

第四章　甲苯液相烷基化合成异丙基甲苯的热力学分析

4.1有文献可查的热力学数据

4.2产物的热力学性质

4.3甲苯与丙烯液相烷基化的热力学分析

4.3.1反应体系独立反应数的确定

4.3.2标准状况下反应的焓变、熵变和吉布斯自由能变的计算

4.3.3不同温度下反应的△Hr(θ)及1nK(θ)计算

4.3.4关键组分平衡转化率的计算

4.4甲苯与异丙醇液相烷基化的热力学分析

第五章 甲苯液相异丙基化反应工艺条件的研究

5.1甲苯与丙烯液相烷基化反应研究

5.1.1液相空速的影响

5.1.2反应温度的影响

5.1.3甲苯与丙烯物质的量比的影响

5.1.4适宜工艺条件讨论

5.1.5工艺条件总结

5.2甲苯与异丙醇液相烷基化反应研究

5.2.1反应温度的影响

5.2.2液相空速的影响

5.2.3甲苯与异丙醇物质的量比的影响

5.2.4适宜工艺条件讨论

5.2.5工艺条件总结

5.3小结

第六章　结论及工作展望

6.1结论

6.2工作展望

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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